フローティングゾーン炉を用いた新規高融点ガラスの作製とその放射線誘起蛍光特性評価

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本年度は前年度までに合成したHf2O3-Al2O3-SiO2及びLu2O3-Al2O3-SiO2ガラスについて、シンチレーション特性向上の手がかりを探るため、ラマンスペクトルを基に構造と各種光学及びシンチレーション特性との相関関係について調査した。また、Hf2O3-Al2O3-SiO2の一部組成については発光中心濃度と作製法を見直し、シンチレーション特性の改善を試みたので、以上について報告する。Hf2O3-Al2O3-SiO2ガラスについては、構造解析によりAlおよびHfがガラス中のSiO2多員環を効果的に減少させることで密度が向上することが明らかとなり、これらが放射線検出感度の向上に効果的に作用することが示唆された。また、当該ガラスに発光中心としてCeおよびSnを添加し、作製条件および組成の最適化を行った結果、γ線照射下における発光量がそれぞれ400および475 ph/MeV程度と比較的良好な結果を得た。蛍光量子収率はSnの方がCeよりも2倍上高いが、発光量が同程度であることを鑑みるとCe添加の場合の方がシンチレーション過程におけるエネルギー輸送効率が高いと考えられ、ガラスにおいては特にエネルギー輸送効率に着目した材料設計が重要であるといえる。Lu2O3-Al2O3-SiO2ガラスについても同様にAlおよびLuが高密度化の担い手となっている。光学特性においては、PLQYは発光ピークが比較的短波長側に位置する試料、すなわち6配位環境のCe3+発光が顕著かつCe4+含有量が少ない試料の方が高い傾向にあった。この傾向はシンチレーション特性にも影響し、シンチレーションスペクトル強度とγ線照射による発光量は共にPLQYと正に相関する特徴を示している。以上の結果を踏まえ、エネルギー輸送効率に着目した組成設計のためにガラス構造の詳細な理解が重要であると結論づけた。