炭化ケイ素系ガス分離膜の細孔径チューニング技術開発と評価

碳化硅气体分离膜孔径调控技术开发与评价

• 批准号: 20K05205
• 负责人: 永野 孝幸
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Japan Fine Ceramics Center
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20K05205/
• 关键词: 炭化ケイ素; アルミナ; CVD; 細孔径; ガス透過; ヘリウム; 水素; 窒素; シラシクロブタン; アルゴン; 圧力; 二酸化炭素; 気相合成; 分離

有機金属原料としてシラシクロブタン、ジシラブタンを用いて、Ni添加γ-アルミナをコートしたアルミナ非対称型多孔質基材上に炭化ケイ素系ガス分離膜を合成した。また、シラシクロブタンについてはアルミナ基材内側の圧力計の変化を製膜中にモニタリングし、封孔状態をリアルタイムで確認して、細孔径の制御を試みた。キャリアガスであるアルゴンは成膜の進行とともに細孔径が小さくなるため、透過量が徐々に減少する。同時に水素は分子サイズが炭化ケイ素系分離活性層のネットワーク径よりも小さいため、反応ガスである水素の供給を停止すると、多孔質管内部の圧力が減少していく。つまり、多孔質管内部の圧力が減少していくほど、成膜が進行していることを示している。あらかじめ、成膜前に多孔質管内部を真空引きして到達真空度を確認しておけば、成膜の進行状況をモニタリングできる。その結果、ガス分離特性として、水素透過率 1.2X10-7～5.9X10-7 mol/m2・s・Pa、水素／二酸化炭素透過率比5～2597、水素／窒素透過率比91～3078の範囲で細孔径分布を制御可能であった。ガス透過率測定はあらかじめ分子サイズが分かっているガスの透過量を測定し、評価するものであり、分離活性層の平均細孔径を求めることはできない。そこで、修正ガス透過モデルを適用し、ヘリウム、水素、二酸化炭素、アルゴン、窒素のガス透過率から細孔構造を評価した。算出されたネットワーク径計算値はガス透過特性の結果と良い一致を示し、炭化ケイ素系ガス分離膜の細孔構造評価に対し、修正ガス透過モデルが適用可能であることが分かった。

在氧化铝的非对称多孔底物上合成了碳化硅的气体分离膜，该多孔底物使用硅藻丁烷和迪沙拉巴内材料涂有Ni-dedγ-氧化铝。此外，对于硅烷酸酯，在膜形成过程中监测了氧化铝基板内部压力表的变化，并实时确认密封状态以控制孔径。随着膜形成的进展，氩气的孔径是一种载气，减少，渗透量逐渐减少。同时，氢的分子大小小于基于碳化硅的分离层的网络直径，因此，当停止反应气体的氢的供应时，多孔管内的压力会降低。换句话说，多孔管内的压力越低，膜的形成进展就越多。在沉积薄膜之前，如果对多孔管的内部进行真空，以检查沉积前达到的真空度，则可以监视膜的进度。结果，可以在1.2x10-7至5.9 x10-7 mol/m2·pA，5至2597的氢/m2·pA，氢/m2·S·PA的氢渗透率范围内控制孔径的分布，以及氢/氮的渗透率涉及91的气体和3078。预先知道分子大小，并且无法确定分离活性层的平均孔径。因此，采用了改性的气体渗透模型来评估基于氦，氢，二氧化碳，氩气和氮的气体渗透性的孔结构。计算出的网络直径值与气体渗透特性的结果表现出良好的一致性，发现修改后的气体渗透模型可以应用于评估基于碳酸盐的气体气体分离膜的孔结构。

项目成果

対向拡散CVDによる炭化ケイ素系水素分離膜の細孔径チューニング

通过反扩散CVD调节碳化硅基氢分离膜的孔径

• 发表时间: 2022
• 作者: 安池峻;長田光正;福長博;高橋伸英;嶋田五百里;大森貴央，馬渡佳秀;永野孝幸
• 通讯作者: 永野孝幸

炭化ケイ素系ガス分離膜の細孔径制御

碳化硅气体分离膜孔径控制

• 发表时间: 2022
• 作者: 永野孝幸;佐藤功二
• 通讯作者: 佐藤功二