Structural analysis of polymer gel using partial deuteration contrast variation method

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本研究では、高分子ゲルの「主鎖」及び「側鎖」の各部位が構築する構造を明らかにし、高分子ゲルの構造不均一性の発現メカニズム、体積相転移時の各部位の役割、さらに水分子と側鎖の相互作用などを解明することが目的である。令和４年度は、側鎖（イソプロピル基）を部分重水素化したN-イソプロピルアクリルアミド（NIPAd7）ゲルと、比較として、通常のH体のNIPAゲルを調製し、J-PARC物質・生命科学実験施設の小角・広角中性子散乱測定装置（BL15大観）を用いて、温度変化による高分子ゲルの構造解析を実施した。その結果、NIPAゲルはよく知られているように、転移温度（T=35℃）付近において、疎水性側鎖の凝集構造の影響により、低q領域の散乱強度が急激に増大し、散乱強度プロファイルから得られる相関長が転移温度付近で発散するような臨界点を示す挙動が観測された。一方、NIPAd7ゲルは、転移温度付近では散乱強度プロファイルに変化は見られず、さらに温度を上昇させると、42℃付近において散乱強度の増大が見られたが、散乱長の臨界点的な挙動は見られなかった。本測定では、溶媒に重水を用いることで、NIPAゲルは系全体（主鎖と側鎖）、NIPAd7ゲルは溶媒と重水素化側鎖の散乱長密度が近くなることから、主鎖部分の挙動を反映した結果が得られている。このことから、両ゲルの散乱強度プロファイルの温度変化は、側鎖と主鎖の挙動の変化を示しており、臨界点付近において、相関長の発散が観測される挙動は、側鎖の凝集構造の影響を強く反映していることが示唆された。