中性子散乱法を用いた超臨界水の構造とダイナミクスの研究

中子散射法研究超临界水的结构和动力学

• 批准号: 04J72803
• 负责人: 高田 慎一
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: High Energy Accelerator Research Organization
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-04J72803/
• 关键词: 小角中性子散乱; 超臨界水; 中性子散乱

超臨界流体は、溶質を溶解するという溶液的性質ならびに拡散性に優れているとう気体的性質を合わせ持った工業的、学術的にも魅力あるものである。その超臨界流体の代表である超臨界水は常温常圧では不溶な多くの有機物質を溶解し、圧力・温度の変化で連続的に流体の諸物性を容易に制御できる利点などから、環境にやさしい溶媒として様々な反応系への利用が考えられている。本研究グループでは、その中性子散乱を用いて特に低密度超臨界水の構造について、短距離相関から長距離相関まで幅広いスケールにおいて観測し、その特徴的構造を実験的に明らかにすることを目的とした。これまで短距離相関は、高エネ機構の中性子全散乱装置(HIT)により測定を行い、水素の同位体置換法を用いて酸素-酸素、酸素-水素、水素-水素の各部分相関関数を抽出することができた。これにより、水素結合は、低密度状態においても存在しているものの、室温や0.6g/ccの状態とくらべて大きく揺らいでいる。酸素原子の周りの酸素原子配位数、つまり水分子の周りの水分子配位数は室温の半分以下である2個以下に減少しており、密度低下により水分子配位数が減少しているこを明らかにした。中、長距離構造については高エネ機構の中性子小角/広角散乱装置(SWAN)を用いて、D20について実験を行った。小角散乱では圧力と温度を変化させて相関長の変化を観測した。その相関長としてはX線による測定結果と同様であった。相関長の極大は臨界点よりも高温、高圧側に観測された。さらに0.1□^<-1>【less than or equal】Q【less than or equal】1□^<-1>の領域には直線的なプロファイルが観測されており、この傾きからフラクタル次数を求めると臨界点に近づくほど、2に近くなることがわかった。

Supercritical fluid は, solute dissolved を す る と い う solution properties of な ら び に company, divergence に optimal れ て い る と う 気 body nature を close わ せ hold っ た industrial and academic に も charm あ る も の で あ る. そ の supercritical fluid の representative で あ る は supercritical water temperature often 圧 で は insoluble な more く の dissolved organic material を の し, pressure, temperature variations of で even 続 に fluid の the property を easy に suppression で き る tartness な ど か ら, environmental に や さ し い solvent と し て others 々 な anti 応 department へ の using が exam え ら れ て い る. This study グ ル ー プ で は, そ の temper in scattered を with い て に especially low density supercritical water の tectonic に つ い て, short phase masato か ら long phase masato ま で picture hiroo い ス ケ ー ル に お い て 観 し, そ の structure of 徴 を be 験 に Ming ら か に す る こ と を purpose と し た. こ れ ま で short phase masato は, high エ ネ institutions the の temper all scattered device (HIT) に よ り measurement line を い with a body displacement method, the water element の を with い て acid - acid, acid - water, water element - all parts of the water element の phase masato masato number を spare す る こ と が で き た. こ れ に よ り, water element combining は, low density state に お い て も exist し て い る も の の や, room temperature state of 0.6 g/cc の と く ら べ て big き く 揺 ら い で い る. Acid element atoms の weeks り の acid atomic coordination number, つ ま り water molecules の weeks り の water molecules coordination number は の at room temperature under half で あ る 2 に reduce し て お り, low density, に よ り water molecules coordination number が reduce し て い る こ を Ming ら か に し た. High, long structure in に つ い て は エ ネ institutions の temper small horn/hiroo scattered device (SWAN) を い て, D20 に つ い て be 験 を line っ た. Small-angle dispersion で <s:1> pressure force と temperature を change させて phase length <s:1> change を観 measurement <s:1> た. The そ そ phase length と て て と による X-ray による measurement results と are the same as であった. The maximum よ critical point よ of the relevant length よ high-temperature and high-pressure side に観 measurement された. Youdaoplaceholder0 0.1□^<-1>【less than or equal】Q【less than or Equal 】 1 - ^ < 1 > の field に は linear な プ ロ フ ァ イ ル が 観 measuring さ れ て お り, こ の pour き か ら フ ラ ク タ ル を number o め る と point に nearly づ く ほ ど, 2 に nearly く な る こ と が わ か っ た.