共鳴回折法による時間・空間反転を破る磁気多極子秩序に関する研究

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本研究の目的は、時間反転対称性と空間反転対称性をともに破ることから様々な物性発現の伴を握る、トロイダルモーメント、磁気四極子、アナポールといった磁気多極子秩序の物理的性質を実験的に解明することである。これらの秩序が物質中で形成する「磁気ドメイン」を共鳴X線回折法によって可視化することが原理的に可能であることに着目した。本年度はまずトロイダルモーメントを内包するLiFeSi2O6、磁気四極子を内包するPb(TiO)Cu4(PO4)4、アナポール秩序を有することが提案されているCuOに着目し、共鳴回折実験をSPring-8 BL17SUにて行った。LiFeSi2O6とPb(TiO)Cu4(PO4)4については、磁気転移温度以下で現れる磁気反射がBragg反射もしくはATS散乱に起因した禁制反射に重畳することで磁気散乱と電荷散乱の干渉が生じ、これを利用することで磁気散乱の位相、すなわちトロイダルモーメントや磁気四極子といった秩序変数の符号を識別することができる。本年度の実験では、着目した逆格子点において磁気散乱と干渉する電荷散乱がたしかに存在すること、電荷散乱強度が結晶全体で一様であることを共鳴回折実験により確認した。これにより試料を冷却、磁気反射が重畳することで磁気的な秩序変数の符号をドメインという形で直接観測することができる。CuOについては、共線的な反強磁性秩序に起因するとされる1/2 0 -1/2磁気反射強度に円偏光依存性が存在し、なおかつこの円偏光依存性が試料の位置に依存する、つまりドメインが形成されていることを実験的に観測した。この円偏光依存性は共線的な反強磁性秩序のみでは説明できず、アナポール等何らかの秩序が形成されていることが示唆される。