分子構造解析に向けた次世代質量分析手法の研究

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化学的に活性な水素原子を，イオントラップ中で保持した生体分子に照射することで，不安定部位の情報を残したままペプチドの開裂パターンを得るHAD法に関する研究を行った．本研究では，①マイクロ波放電式の低エネルギー原子源を複数台開発し，各アンテナ・放電モード時のプラズマを調査することに加え，②輸送された水素原子の速度分布関数を計測することで，一定距離輸送後の水素原子群の温度を推定し，③開発した原子源を用いて生体分子に対するラジカル誘導解離法の拡張を行った．①RFプラズマ源では，容量性と誘導性の放電が知られているが，マイクロ波領域については誘導性プラズマの生成が試みられていなかった．本研究ではマイクロ波領域でも誘導性のプラズマを生成できる局所誘導性プラズマの存在を実証した．投入電力に応じて二段階で放電輝度が急激に増加する現象を観測し，磁化RFプラズマでのモード遷移に類似した結果をPlasma Sources Science and Technology誌にて報告した．②電気的に中性な水素原子の温度は直接的に観測できないため，飛行時間型質量分析法を利用した速度分布関数計測系を構築し，各原子源で生成された水素原子の温度をマクスウェル分布に近似できるとした仮定の上で推定を行った．原子温度が，熱解離源(2000 K)>容量性(1000 K)>局所誘導性(600 K)であると推定でき，プラズマ核融合学会年会にて報告した．③ペプチド開裂に対する温度依存性が，速度分布関数から得られた温度関係に定性的に一致し，分子軌道法による計算結果にも良く一致する結果を得た．本研究を通して3種のエネルギーレンジで原子ビームを生成できるビーム源の開発に成功し，それぞれで生成した水素原子の温度を推定し，HAD法の開裂パターンを実験的に解明した．これらの研究成果は，質量分析学における解析対象を大きく広げるものである．