骨組織の補填と治療を両立するメゾ多孔質シリカ／水酸アパタイト複合ナノ結晶の創製

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前年度までに，水酸アパタイト (HAp) にケイ酸を含有した粒子 (SiHAp) を創製し，粒子表面にポリエチレングリコール (PEG) の修飾を行うことで，粒子表面の中間水成分割合の増加とコラーゲン (Col) 吸着状態の変化が見られた。そこで本年度は，SiHAp粒子表面にPEGを複数の濃度で修飾し，水和状態とCol吸着状態の関係性を評価・考察した。PEG修飾量の増加に伴いColとSiHAp粒子の接触を防ぐ中間水の成分割合が減少し，水分子のO－H伸縮振動の非対称性が増加した。さらに，Col吸着状態を水晶振動子マイクロバランス測定装置 (QCM-D, Quartz Crystal Microbalance with Dissipation) にて測定した結果，PEG修飾により，Colの吸着開始から32～34分でエネルギー散逸変化量が劇的に増加し，Col分子同士が架橋反応して生体内で普遍的に存在するColの三重螺旋構造が形成する現象 (フィブリル化) が起きたことが示唆された。また，QCM-Dによる吸着Colの粘弾性物性と，フーリエ変換型赤外分光光度計によるタンパク質二次構造の解析から，水分子のO－H非対称伸縮振動の成分割合の増加に伴うColのフィブリル化の促進が示唆され，SEMによる形態観察から，実際にColのフィブリル化が促進されている様子が観察され，水和層の水分子のO－H伸縮振動の非対称性が増加するにつれて，Colのフィブリル化も促進されるという関係性を見出した。また，PEGを修飾していないSiHAp粒子では，中間水の成分割合が増加し，水分子のO－H対称伸縮振動成分の割合も増加し，フィブリル化が抑制される傾向が見られた。これらの結果から，HAp粒子表面の水和状態がColのフィブリル化にとって重要なパラメータであることを見出した。