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Development of nuclear-polarized storage space for direct hyperpolarization of biomolecules

开发用于生物分子直接超极化的核极化存储空间

基本信息

批准号：
19J21421
负责人：
藤原才也
金额：
$ 2.18万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

有機分子の光励起三重項電子を用いた動的核偏極法（triplet-DNP）は、温度や磁場によらず項間交差によって生成する電子スピン偏極を核へと移行する手法であり、近年その応用が期待され始めている。しかし従来のtriplet-DNPは、密な有機結晶に偏極源分子をドープした系が主流であり、得られた核偏極を他の分子に移行し、取り出してプローブとして利用するといった研究は為されておらず、その応用は偏極中性子標的など物理学の分野に留まっていた。そこで筆者らはこれまでに、硬い結晶構造と様々な分子を収容可能な細孔とを併せ持つ金属有機構造体（MOF）を新たにtriplet-DNPに応用することを検討してきた。本年度は、MOFとその細孔内部に偏極源分子・標的分子を導入した複合体について、作製条件および実験系の最適化を行い、triplet-DNPによる1H核の高偏極化と、続く交差分極による標的分子の19F核の高偏極化について検討を行った。昨年度合成されたMOFは、MOF孔内に配位子分子を残存させなければ1H核の緩和時間が短く偏極源分子・標的分子導入後のtriplet-DNPにおいて1H核の高偏極化が見られないという問題があり、これにより標的分子の導入量が制限され交差分極の実験が困難であった。そこで配位子を重水素化し、MOF中に含まれる1H核の量を調整したところ、triplet-DNPによる1H核の高偏極化が観測され、かつ19F核の観測を行う上で十分量の標的ゲスト分子が導入された複合体の作製に成功した。この得られたMOF複合体についてtriplet-DNPと交差分極による偏極以移行を行ったところ、最終的に標的分子由来の19F-NMR信号を約30倍増感することに成功し、室温付近で多孔性材料を用いたゲスト分子の高偏極化を初めて達成することができた。

The nuclear polarization method (triplet-DNP), which uses triplet electrons excited by light to excite organic molecules, and the temperature and magnetic field are used. The cross between the generation and generation of the electron and the polarization of the core and the migration of the core and the technique of migration in recent years and the expectation of the use of the technology in recent years have begun.しかし従来のtriplet-DNPは, dense organic crystal にpolar source molecule をドープした system がmainstream であり, られたnuclear polarity をhis molecule にmigrationし、take out the してプローブとして utilize the するといった research は for the されておらず, その応 use は polarized neutral particles to mark the など physics の野にstay まっていた.そこでauthor らはこれまでに、hard いcrystalline structure と様々なmolecules をcontaining possibility なpores とを and せhold つ金It is a new organic structure (MOF) triplet-DNP. This year, the bias source molecules and target molecules inside the pores of the MOF were introduced into the complex, and the manufacturing conditions were optimized and the system was optimized. Triplet-DNP has a highly polarized 1H core and a high polarized molecule with a cross-polarized 19F core. The MOF was synthesized last year, and the ligand molecules in the MOF pores remained. The relaxation time of the 1H core was short, and the biased source molecules and target molecules were introduced. t-DNP's high polarization 1H core's high polarization problem, The introduction amount of the target molecule is limited and the cross-pole differentiation is difficult. The そこでcoordination をheavy hydrogenationし, the quantity of the まれる1H core contained in the MOF is adjusted したところ, the triplet-DNP による1H core The high polarization polarization test, the test line of the 19F nuclear test, and the introduction of the target molecule into the test complex were successfully completed.この得られたMOF complex についてtriplet-DNP とcross differential pole によるpolarization to shift を行ったところ, the molecular origin of the final target の19 The F-NMR signal has been successfully increased by about 30 times, and the porous material is close to room temperature, and the high polarization of the molecules has been achieved.

项目成果

期刊论文数量（11）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Hyperpolarization of metal-organic frameworks by photoexcited triplet electrons and its applications

光激发三线态电子引起的金属有机骨架超极化及其应用

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Saiya Fujiwara;Hironori Kouno;Kenichiro Tateishi;Tomohiro Uesaka;Keiko Ideta;Nobuo Kimizuka;Nobuhiro Yanai
通讯作者：
Nobuhiro Yanai

Hyperpolarization of metal-organic frameworks utilizing photoexcited triplet electrons and its applications

利用光激发三重态电子的金属有机框架的超极化及其应用

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Saiya Fujiwara;Kenichiro Tateishi;Tomohiro Uesaka,Keiko Ideta,Nobuo Kimizuka,Nobuhiro Yanai
通讯作者：
Tomohiro Uesaka,Keiko Ideta,Nobuo Kimizuka,Nobuhiro Yanai

組成物および複合体

组合物和复合物