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Development of nuclear-polarized storage space for direct hyperpolarization of biomolecules

开发用于生物分子直接超极化的核极化存储空间

基本信息

批准号：
19J21421
负责人：
藤原才也
金额：
$ 2.18万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

有機分子の光励起三重項電子を用いた動的核偏極法（triplet-DNP）は、温度や磁場によらず項間交差によって生成する電子スピン偏極を核へと移行する手法であり、近年その応用が期待され始めている。しかし従来のtriplet-DNPは、密な有機結晶に偏極源分子をドープした系が主流であり、得られた核偏極を他の分子に移行し、取り出してプローブとして利用するといった研究は為されておらず、その応用は偏極中性子標的など物理学の分野に留まっていた。そこで筆者らはこれまでに、硬い結晶構造と様々な分子を収容可能な細孔とを併せ持つ金属有機構造体（MOF）を新たにtriplet-DNPに応用することを検討してきた。本年度は、MOFとその細孔内部に偏極源分子・標的分子を導入した複合体について、作製条件および実験系の最適化を行い、triplet-DNPによる1H核の高偏極化と、続く交差分極による標的分子の19F核の高偏極化について検討を行った。昨年度合成されたMOFは、MOF孔内に配位子分子を残存させなければ1H核の緩和時間が短く偏極源分子・標的分子導入後のtriplet-DNPにおいて1H核の高偏極化が見られないという問題があり、これにより標的分子の導入量が制限され交差分極の実験が困難であった。そこで配位子を重水素化し、MOF中に含まれる1H核の量を調整したところ、triplet-DNPによる1H核の高偏極化が観測され、かつ19F核の観測を行う上で十分量の標的ゲスト分子が導入された複合体の作製に成功した。この得られたMOF複合体についてtriplet-DNPと交差分極による偏極以移行を行ったところ、最終的に標的分子由来の19F-NMR信号を約30倍増感することに成功し、室温付近で多孔性材料を用いたゲスト分子の高偏極化を初めて達成することができた。

Triplet-DNP is a new method for the generation of electron polarization and nuclear migration due to the difference between the electron terms and the magnetic field under optical excitation of organic molecules. The study of triplet-DNP in organic crystal polarization source molecules is a major part of physics, and the study of molecular migration and utilization in organic crystal polarization source molecules is a major part of physics. The author of this paper discusses the application of triple-DNP in the study of molecular structure, pore structure and metal organic structure. This year, we conducted a study on the introduction of polarization-source molecules and target molecules into the pores of MOF, optimization of operating conditions and system, triplet-DNP, high polarization of 1H nuclei, and high polarization of 19F nuclei of target molecules. In the past year, the amount of ligand molecules remaining in the pores of MOF and MOF was limited by the introduction of triplet-DNP molecules into the 1H nucleus. The amount of 1H nucleus in MOF was adjusted by the heavy substitution of ligand and triplet-DNP, and the high polarization of 1H nucleus was detected by the detection of 19F nucleus. The 19F-NMR signal of the target molecule was increased by about 30 times. The porous material was successfully used at room temperature to achieve high polarization of the molecule.

项目成果

期刊论文数量（11）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Hyperpolarization of metal-organic frameworks by photoexcited triplet electrons and its applications

光激发三线态电子引起的金属有机骨架超极化及其应用

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Saiya Fujiwara;Hironori Kouno;Kenichiro Tateishi;Tomohiro Uesaka;Keiko Ideta;Nobuo Kimizuka;Nobuhiro Yanai
通讯作者：
Nobuhiro Yanai

Hyperpolarization of metal-organic frameworks utilizing photoexcited triplet electrons and its applications

利用光激发三重态电子的金属有机框架的超极化及其应用

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Saiya Fujiwara;Kenichiro Tateishi;Tomohiro Uesaka,Keiko Ideta,Nobuo Kimizuka,Nobuhiro Yanai
通讯作者：
Tomohiro Uesaka,Keiko Ideta,Nobuo Kimizuka,Nobuhiro Yanai

組成物および複合体

组合物和复合物