Selbstorganisation zweizähniger Liganden für die kombinatorische homogene Katalyse mittels Wasserstoffbrückenbindungen

通过氢键自组装双齿配体进行组合均相催化

• 批准号: 35039711
• 负责人: Professor Dr. Bernhard Breit
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Organische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2006-12-31 至 2014-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/35039711?language=en
• 关键词: Selbstorganisation; zweiz; hniger; Liganden; die

Selektivitätskontrolle in der homogenen Metallkomplex-Katalyse gelingt in vielen Fällen durch den Einsatz maßgeschneiderter zweizähniger Liganden. Dabei ist die Suche nach dem ultimativen Liganden, der einen Katalysator mit optimaler Aktivität und Selektivität liefert, ein schwieriges Unterfangen. Bis zum heutigen Tage ist es unmöglich, durch rationales Liganden-Design den optimalen Liganden für eine gegebene Reaktion und das jeweilige Substrat vorauszusagen, sodass in jüngster Zeit die kombinatorische Synthese von Ligandbibliotheken als alternative Vorgehensweise an Bedeutung gewonnen hat. Nachteilig ist hierbei bislang vor allem die zeitaufwendige Ligandensynthese, die sich als geschwindigkeitsbestimmender Schritt vor allem beim Aufbau von Chelatligandbibliotheken erwiesen hat. Im Rahmen dieses Projektes wollen wir einen neuen Ansatz zur Generierung von Chelatligandbibliotheken durch Self-Assembly von monodentaten zu bidentaten Liganden mittels komplementärer Wasserstoffbrückenbindungssysteme erproben. Vorbild ist die Basenpaarung in der DNA. Abgeleitet von den Watson-Crick Basenpaaren A-T und G-C wollen wir einzähnige Ligandensysteme aufbauen, die durch einfaches Mischen der Einzelkomponenten in Gegenwart eines Metallsalzes zu definierten heterodimeren Chelat-Ligand-Katalysatoren führen. Der Ansatz ist intrinsisch kombinatorisch. So erhält man durch einfaches Mischen von n-Liganden eines G-analogen Systems und m-Liganden eines C-analogen Systems n mal m definierte Chelatliganden. Die zu erwartenden und in Vorarbeiten bereits beobachteten besonderen Eigenschaften der neuen Self-Assembly-Liganden sollen untersucht und dazu genutzt werden, um ausgewählte und bislang ungelöste Selektivitätsprobleme in der homogenen Katalyse anzugehen.

Selektivitätskontrolle in der homogenen Metallkomplex-Katalyse gelingt in vielen Fällen durch den Einermaßgeschneiderter zweizähniger Liganden. Dabei is die Suche nach dem ultimativen Liganden，der einen Katalysator mit optimaler Aktivität und Selektivität liefert，ein schwieriges Unterfangen.在最佳配体设计的基础上，配体与基板的结合成为一种替代性的前处理方式。随后，在所有的配体合成过程中，这些配体都是由螯合配体和其他生物合成的。Im Rahmen dieses Projektes wollen wir einen analgesur Generierung von Chelatligandbibliotheken durch Self-Assembly von monodentaten zu bidentaten Liganden mittels komplementärer Wasserstoffbrückenbindungssysteme erproben.形象是DNA的基础。沃森-克里克的基础A-T和G-C的实验将使我们建立一个配体系统，通过金属组合物中的一个错误来确定螯合-配体-催化剂的异二聚体。这是一种混合动力汽车。因此，通过对N-配体的G-类似物系统和M-配体的C-类似物系统的混合，可以确定螯合物。这些研究和预测都是基于新的自组装配体的特征，它可以被理解和理解为韦尔登，在同质化的Katalyse分析中也存在一些自组装的问题。