真に水素社会に貢献する燃料電池自動車用の革新的な超耐久空気極触媒の創製

为燃料电池汽车创造创新的超耐用空气电极催化剂，真正为氢社会做出贡献

• 批准号: 18K05291
• 负责人: 松澤 幸一
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: Yokohama National University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18K05291/
• 关键词: 酸素還元反応; 固体高分子形燃料電池; 空気極; 脱白金; 電極触媒; 燃料電池; 酸化物系触媒; 担体; 酸化チタン; 脱炭素

本研究はタイトルである「真に水素社会に貢献する燃料電池自動車用の革新的な超耐久空気極触媒の創製」とある様に、高耐久ではなく、それよりも更に耐久性があると考えられる「超(高)耐久空気極触媒の創製」が目的である。本研究でのターゲットなる固体高分子形燃料電池(PEFC)は家庭用定置電源や燃料電池自動車に用いられているが、現行材料の空気極担体のカーボンは今後の自動車用の作動条件(高温、高電圧化)を見据えた場合、耐久面で問題があり使用ができないため、脱炭素で高耐久な担体の開発を3年間に行ってきた。本年度は去年度までの内容をベースにチタン酸化物系電極触媒の開発について検討した。我々は、酸素還元反応(ORR)の白金代替触媒として、比較的安価で埋蔵量の多い4、5族酸化物に着目してきた。これまで、ポルフィリン環状炭窒素含有化合物(TiOTPyzPz)を原料とし、低酸素分圧下で焼成して得られたTi酸化物ベース触媒に優れたORR活性を見出してきた。また、酸化チタンへのFeやNi、Znの添加で活性が向上することも見出してきた。特にFe及びZnの同時添加がORR活性向上の効果が高かった。しかし、FeやZnの添加効果は明らかになっていない。そこで今年度では、Ti系に着目し、酸素還元能に対するFe及びZnの添加効果の検討を行った。その結果、Znの熱処理による気化により隙間構造が形成され、比表面積の増大をもたらし、二重層容量の増大に寄与したと考えられる。すなわち、電気化学的有効表面積の増大がZnの添加効果である。Feの添加効果は活性サイトの増加と考えられる。以上より、Znの添加効果とFeの添加効果が共に作用することによって、ORR活性向上のための影響因子である有効に働く活性サイトの増加に寄与したと考えられる。

This study は タ イ ト ル で あ る に contributions "true に water element society す る fuel cell automatic vehicle の innovative な super durable empty 気 extremely catalyst の created" と あ る others に, high durable で は な く, そ れ よ り も more に durability が あ る と exam え ら れ る "super durable (high) empty 気 catalytic の created" で が purpose あ る. This study で の タ ー ゲ ッ ト な る solid polymer form fuel cell (PEFC) は family with housekeeping power や automotive fuel cells に with い ら れ て い る が, current materials の empty 気 polar bear body の カ ー ボ ン は future の automatic vehicle の actuation conditions (high temperature, high electric 圧) を see according to え た occasions, durable surface で が あ り use が で き な い た め, decarburization The で high durability な carrier is に and って た た た within を three years of development. This year スにチタ last year まで <s:1> content をベ スにチタ スにチタ <s:1> acidified substance system electrode catalyst <s:1> development に に て検 て検 て検 discussion on た た. I 々 々, acid reduction anti応 (ORR), <s:1> platinum instead of catalyst と と て, and compared with 価で, the storage amount of 価で is <s:1> more than that of <s:1> 4 and 5 groups of acidified substances に. こ れ ま で, ポ ル フ ィ リ ン ring carbon smothering element containing compounds (TiOTPyzPz) を と し, low acid element points under 圧 で 焼 into し て have ら れ た Ti acidification content ベ ー ス catalyst に optimal れ た を ORR activity shows し て き た. ま た, acidification チ タ ン へ の Fe や Ni, zinc の add で active が upward す る こ と も shows し て き た. When にFe and びZn <s:1> are simultaneously added with がORR activity, the <s:1> effect is が high った った. The addition of the effect of な Ming ら な になって になって な な ら, FeやZn <s:1>. そ こ で our で は, Ti に mesh し, acid element can also yuan に す seaborne る Fe and び zinc の add working fruit の 検 line for を っ た. そ の results, with recent の hot 処 Richard に よ る 気 change に よ り interstitial structure が form さ れ, large specific surface area の raised を も た ら し, double layer capacity の raised large に send with し た と exam え ら れ る. Youdaoplaceholder0, the effective surface area of electrochemical chemistry <s:1> increases が, Zn <s:1> adds effect である. The addition effect of Fe サ activity サ ト <e:1> increases と examination えられる. Above よ り, zinc の add working fruit と Fe の add working fruit が altogether に role す る こ と に よ っ て, ORR activity up の た め の impact factor で あ る have sharper に 働 く active サ イ ト の raised with に send and し た と exam え ら れ る.

项目成果

酸性溶液中での4,5族酸化物系触媒への異元素添加が酸素還元触媒能に及ぼす影響

4,5族氧化物催化剂中添加不同元素对酸性溶液中氧还原催化能力的影响

• 发表时间: 2021
• 作者: 三溝朱音;永田晋哉;菊地直人;相浦義弘;西尾圭史;渡辺啓太，松澤幸一，竹内悠，池上芳，大城善郎，永井崇昭，門田隆二，石原顕光
• 通讯作者: 渡辺啓太，松澤幸一，竹内悠，池上芳，大城善郎，永井崇昭，門田隆二，石原顕光

PEFC非白金カソード触媒としてのCNT担持炭窒素含有4族酸化物の酸素還元活性の向上

CNT负载碳氮第4族氧化物作为PEFC非铂阴极催化剂氧还原活性的提高

• 发表时间: 2021
• 作者: 平尾翔也;濵上留帆;大橋卓史;髙嶋洋平;赤松謙祐;鶴岡孝章;幡もも，松澤幸一，竹内悠，大城善郎，池上芳，永井崇昭，門田隆二，石原顕光
• 通讯作者: 幡もも，松澤幸一，竹内悠，大城善郎，池上芳，永井崇昭，門田隆二，石原顕光

PEFC用非白金カソード開発に向けた酸化チタン系材料の酸性電解質中での安定性評価

用于开发 PEFC 非铂阴极的氧化钛基材料在酸性电解质中的稳定性评估

• 发表时间: 2019
• 作者: 北村祐仁;松澤幸一;永井崇昭;太田健一郎;石原顕光
• 通讯作者: 石原顕光

有機錯体を前駆体とした4族酸化物触媒の酸性溶液中における酸素還元活性

使用有机配合物作为前体的 4 族氧化物催化剂在酸性溶液中的氧还原活性

• 发表时间: 2019
• 作者: 中内篤;永井崇昭;大城善郎;黒田義之;松澤幸一;太田健一郎;石原顕光
• 通讯作者: 石原顕光

Control of surface area and conductivity of niobium-added titanium oxides as durable supports for cathode of polymer electrolyte fuel cells

• DOI: 10.1016/j.matdes.2021.109623
• 发表时间: 2021-03
• 期刊: Materials & Design
• 影响因子: 8.4
• 作者: Yongbing Ma;T. Nagai;Y. Inoue;K. Ikegami;Yoshiyuki Kuroda;K. Matsuzawa;T. Napporn;Yan Liu;S. Mitsushima;A. Ishihara