Femtosekundenspektroskopie zur Dichteabhängigkeit der Relaxation von solvatisierten Elektronen in fluidem Ammoniak

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In diesem Projekt soll erstmalig die Temperatur- und Druckabängigkeit der lichtinduzierten Relaxationsdynamik von solvatisierten Elektronen in fluidem Ammoniak untersucht werden. Zu diesem Zweck sollen zunächst die Elektronen mit Hilfe der Ein- oder Mehrphotonenionisation eines Gelösten oder des Lösungsmittels durch einen ultrakurzen Lichtimpuls im Ultraviolett präpariert werden. Die Dynamik der Lokalisierung (Solvatisierung) der Elektronen soll einerseits in einem konventionellen Pump-Tast-Experiment nachgewiesen werden. Andererseits beabsichtigen wir in einem Dreipuls-Experiment diejenige Relaxationsdynamik zu bestimmen, die aus der Femtosekunden-Anregung von solvatisierten Grundzustandselektronen resultiert. Hierzu lassen wir die durch primäre Ionisation erzeugten Elektronen während einer Wartezeit von mehreren Nanosekunden äquilibrieren. Das Forschungsvorhaben soll fundamentale Erkenntnisse über die physiko-chemische Natur von solvatisierten Elektronen in Flüssigkeiten und über deren dynamische Wechselwirkungen mit ihrer Umgebung liefern. Die seit vielen Jahren kontrovers diskutierte Frage, ob die experimentell zu beobachtende spektralzeitliche Antwort des solvatisierten Elektrons auf einen adiabatischen oder einen nicht-adiabatischen Relaxationsmechanismus zurückgeführt werden muss, lässt sich anhand der dichteabhängigen Resultate aus diesem Projekt endgültig zweifelsfrei beantworten. Durch Variation der Lösungsmitteldichte wollen wir außerdem versuchen, Beiträge zur Relaxationsdynamik zu trennen, die einerseits auf eine Aufheizung der Solvathülle und andererseits auf eine Expansion der Solvathülle als Folge der ultrakurzen Anregung der Elektronen zurückgeführt werden können.