Towards visualizing the driving principle of a chemical reaction by laser-pump electron-probe spectroscopy

本研究計画の目的は、（１）化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および（２）化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究の二つの研究課題の推進である。上記研究課題のうち（１）に関しては、アセトン分子の第二励起電子状態を起点とする光誘起三体逐次解離反応を取り上げ、受入研究者らが世界に先駆けて測定したアセトン分子の当該実験データ［M. Yamazaki et al., Phys. Rev. Lett. 114, 103005 (2015)など］に痕跡として残る超高速電子ダイナミクスの情報を、外国人特別研究員が行った非断熱分子動力学シミュレーションと電子運動量分光理論を融合した理論データとの比較により得ることができた。その結果、従前まで分野全体で信じられていた機構ではなく、異なる機構でアセトン分子の光誘起三体逐次解離反応が進行することを本研究は解明した［論文投稿準備中］。一方、研究課題（２）に関しては、化学反応が進むにつれ時々刻々かわっていく原子核運動を質量の異なる原子毎に分けて直接観測することを将来的に行うための実験的及び理論的基盤の形成を主として行った。具体的には、受入研究者ら世界に先駆けて測定した水素分子中における水素原子の運動量分布データ［Y. Tachibana et al., Phys. Rev. A 100, 032506 (2019)］を取り上げ、外国人特別研究員の分子動力学シミュレーションのデータをもとにして実験的原子運動量分布を再現する理論的手法の開発を行った。その結果、受入研究者らが化学反応を対象とした時間分解原子運動量分光実験を行うことができれば、水素分子のみでなく、あらゆる分子を対象として、それら原子核にかかる分子内力場の実時間観測ができることを本研究は明らかにした［論文投稿準備中］。

本研究計画の目的は、（１）化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および（２）化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究の二つの研究課題の推進である。上記研究課題のうち（１）に関しては、アセトン分子の第二励起電子状態を起点とする光誘起三体逐次解離反応を取り上げ、受入研究者らが世界に先駆けて測定したアセトン分子の当該実験データ［M. Yamazaki et al., Phys. Rev. Lett. 114, 103005 (2015)など］に痕跡として残る超高速電子ダイナミクスの情報を、外国人特別研究員が行った非断熱分子動力学シミュレーションと電子運動量分光理論を融合した理論データとの比較により得ることができた。その結果、従前まで分野全体で信じられていた機構ではなく、異なる機構でアセトン分子の光誘起三体逐次解離反応が進行することを本研究は解明した［論文投稿準備中］。一方、研究課題（２）に関しては、化学反応が進むにつれ時々刻々かわっていく原子核運動を質量の異なる原子毎に分けて直接観測することを将来的に行うための実験的及び理論的基盤の形成を主として行った。具体的には、受入研究者ら世界に先駆けて測定した水素分子中における水素原子の運動量分布データ［Y. Tachibana et al., Phys. Rev. A 100, 032506 (2019)］を取り上げ、外国人特別研究員の分子動力学シミュレーションのデータをもとにして実験的原子運動量分布を再現する理論的手法の開発を行った。その結果、受入研究者らが化学反応を対象とした時間分解原子運動量分光実験を行うことができれば、水素分子のみでなく、あらゆる分子を対象として、それら原子核にかかる分子内力場の実時間観測ができることを本研究は明らかにした［論文投稿準備中］。