Towards visualizing the driving principle of a chemical reaction by laser-pump electron-probe spectroscopy

通过激光泵电子探针光谱可视化化学反应的驱动原理

基本信息

批准号：
17F17338
负责人：
高橋正彦
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-11-10 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究計画の目的は、（１）化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および（２）化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究の二つの研究課題の推進である。上記研究課題のうち（１）に関しては、アセトン分子の第二励起電子状態を起点とする光誘起三体逐次解離反応を取り上げ、受入研究者らが世界に先駆けて測定したアセトン分子の当該実験データ［M. Yamazaki et al., Phys. Rev. Lett. 114, 103005 (2015)など］に痕跡として残る超高速電子ダイナミクスの情報を、外国人特別研究員が行った非断熱分子動力学シミュレーションと電子運動量分光理論を融合した理論データとの比較により得ることができた。その結果、従前まで分野全体で信じられていた機構ではなく、異なる機構でアセトン分子の光誘起三体逐次解離反応が進行することを本研究は解明した［論文投稿準備中］。一方、研究課題（２）に関しては、化学反応が進むにつれ時々刻々かわっていく原子核運動を質量の異なる原子毎に分けて直接観測することを将来的に行うための実験的及び理論的基盤の形成を主として行った。具体的には、受入研究者ら世界に先駆けて測定した水素分子中における水素原子の運動量分布データ［Y. Tachibana et al., Phys. Rev. A 100, 032506 (2019)］を取り上げ、外国人特別研究員の分子動力学シミュレーションのデータをもとにして実験的原子運動量分布を再現する理論的手法の開発を行った。その結果、受入研究者らが化学反応を対象とした時間分解原子運動量分光実験を行うことができれば、水素分子のみでなく、あらゆる分子を対象として、それら原子核にかかる分子内力場の実時間観測ができることを本研究は明らかにした［論文投稿準備中］。

该研究计划的目的是促进两个研究主题：（1）化学反应中电子动力学的时期电子动量光谱研究，以及（2）化学反应中核运动动力学的时间分辨原子动量光谱研究。关于（1）上述研究主题，我们能够获取有关丙酮分子实验数据（M. Yamazaki等人，Phys。Thys。Lett。114，103005（2015）等）在实验数据中所追溯的信息，该信息通过比较外国特殊研究人员的理论方法，该理论与非元素分类的分子相比，通过比较外国特殊研究人员进行了比较。结果，这项研究表明，光诱导的丙酮分子的三体解离反应在不同的机制中进展，而不是以前在整个领域中都相信[纸张提交准备]。另一方面，关于研究主题（2），我们主要为未来直接观察核运动的实验和理论基础，随着化学反应的进行，它不时地变化为具有不同质量的不同原子。具体而言，关于宿主研究人员在世界面前测得的氢分子中氢原子动量分布的数据[Y. Tachibana等人，物理。开发了100，032506（2019）的100，032506]来开发一种理论方法，以基于外国特殊研究人员的分子动力学模拟数据来重现实验原子动量分布。结果，这项研究表明，如果宿主研究人员能够对化学反应进行及时分辨的原子动量光谱实验，他们可以对这些核上的分子内力场进行实时观察，而不仅仅是氢分子，而不仅仅是所有分子[纸张提交]。