Momentum space chemistry by the development of a technique of imaging molecular orbitals in the three dimensional form

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本研究の目的は、多原子分子一般を対象にして分子軌道一つ一つの空間的形状を運動量空間で三次元観測する手法を開発し、運動量空間分子分光を飛躍的に深化・展開することである。上記の目的を達成するため、本研究計画初年度の2021年度においては、まず実験の基本原理の詳細な検討から開始した。具体的には、シミュレーションプログラムを開発し、レーザー電場強度と分子回転温度の双方をパラメータとして、非共鳴レーザーパルス電場により生成する回転波束とその時間発展を調べた。その結果、研究代表者が現有のレーザー設備（120 fs, 5 kHz, 4 Wのチタンサファイアレーザー）の高強度化が望ましいことが明らかになったので、5 kHzから1 kHzへとレーザーの周波数変更を行った。これにより、利用できるレーザー光強度が5倍となり、レーザー電場による分子配列度の大幅な向上が期待できる。さらに、このシミュレーションを通して、本研究課題のもう一つの実験的困難であるvelocity mismatch効果を未然に防ぐ実験原理を得た。通常はレーザー電場により生成する配列分子は約1ピコ秒程度の瞬時的にしか存在しないため、用いるパルス電子線の時間幅も1ピコ秒程度幅に制限せざるを得ず、その結果、電子線強度が桁違いに弱くなる。しかし、我々が得た実験原理によれば、数ナノ秒程度幅のパルス電子線を用いてもなお、配列分子による電子散乱を観測できるので約3桁の信号強度の向上が図れるほか、velocity mismatch効果も無視し得る程度に激減できる。そこで、この原理に基づき、実験装置の改造を行った。