複合クラスター化を利用した高耐久性自動車触媒の創製

使用复合聚类创建高度耐用的自催化剂

基本信息

批准号：
21K14463
负责人：
林峻
金额：
$ 3万
依托单位：
National Museum of Nature and Science, Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14463/
关键词：
触媒クラスターナノ材料自動車触媒

项目摘要

前年度に引き続き、複合クラスター化を利用して調製したRh-Mo系触媒の自動車排ガス浄化反応への応用に取り組んだ。あらかじめRhをMo酸化物と複合クラスター化することで、高密度なRh/Mo酸化物界面を有する担持ナノ粒子触媒の調製が可能となる。Rh-Mo複合クラスター触媒が、共含浸法によって別々の前駆体から調製したRh-Mo触媒と比べて、NO-CO-C3H6-O2反応において高い活性および耐久性を示すことを見出している。そこで、Rh/Mo酸化物界面の形成が、活性および耐久性に与える効果について検討を行った。He流通下の触媒について、ガス組成をCO/Heに切り替えた際の出口ガス組成の過渡的な変化を質量分析計によって追跡した。共含浸触媒およびRh単独の触媒では、ガス組成の変化はほとんど観察されなかったのに対し、複合クラスター触媒ではCOの消費とCO2の生成が確認された。CO2の生成量は、前駆体複合クラスター中に存在するRh/Mo酸化物界面上の酸素原子数とおおむね一致していた。この結果は、Rh/Mo酸化物界面の酸素原子がCOとの反応性を有し、自動車排ガス浄化反応におけるCO酸化に関与していることを示唆している。RhおよびMoの電子状態をX線吸収分光測定によって評価したところ、いずれの触媒についても反応後にRhおよびMoが還元されていた。したがって、Rh/Mo酸化物界面の形成は、COとの反応による酸素欠陥サイトの形成や、Rhの還元種の低温での形成に寄与すると結論づけた。

从上一年开始，我们一直在应用使用复合聚类制备的RH-MO催化剂来净化汽车排气气。通过提前将RH与MO氧化物结合，可以制备具有高密度RH/MO氧化物界面的支持的纳米颗粒催化剂。已经发现，与通过共重扎方法从单独的前体制备的RH-MO催化剂相比，RH-MO复合簇催化剂在NOCO-C3H6-O2反应中表现出更高的活性和耐用性。因此，研究了RH/MO氧化物界面形成对活性和耐用性的影响。对于HE流动的催化剂，切换到CO/HE时出口气组成的瞬态变化是由质谱仪跟踪的。共焦催化剂和单独的RH催化剂几乎没有观察到气体成分的变化，而簇催化剂的组合催化剂证实了CO消耗和CO2产生。产生的二氧化碳量通常与前体配合物簇中存在的RH/MO氧化物界面上的氧原子数量一致。该结果表明，RH/MO氧化物界面处的氧原子与CO具有反应性，并且参与了汽车排气纯化反应中的CO氧化。当通过X射线吸收光谱评估RH和MO的电子状态时，两种催化剂反应后，RH和MO降低了RH和MO。因此，得出的结论是，RH/MO氧化物界面的形成有助于通过与CO反应以及在低温下形成还原Rh物种的形成氧空位。