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多元機能を有する金属－金属酸化物複合クラスター触媒の開発

多功能金属-金属氧化物复合簇催化剂的研制

基本信息

批准号：
17J07179
负责人：
林峻
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J07179/
关键词：
金属クラスター金属酸化物クラスター触媒水素化反応

项目摘要

本研究では、バルク構造と比べて特異的な触媒作用を示す触媒材料として知られる金属クラスターおよび酸化物クラスターを組み合わせ、従来の金属ナノ粒子触媒ではみられない特異な反応性を示す金属-金属酸化物複合クラスター触媒を創製することを目標としている。はじめに、最適な金属クラスターおよび酸化物クラスターの構成元素種を探索した。昨年度までに、担持金属クラスター触媒の構成元素として、RhおよびMo酸化物が最適であることを発見した。特に、水素化反応においてRhに解離吸着した水素が、Moを部分的に還元することが重要であることを明らかにしている。この結果に基づき、本年度では、RhおよびMo酸化物からなる複合クラスター触媒の開発を行った。複合クラスター触媒の調製は、有機配位子によって保護されたRhとMo酸化物の複合クラスターを、担体に担持後焼成することで行った。この触媒は、予めRhとMoが複合化しているため、水素雰囲気下でMoの還元が効率よく進行することが期待される。前駆体としてRhとMoから構成される複合クラスターに着目し、担体に担持後焼成することで複合クラスター触媒の調製を行った。焼成雰囲気として大気下、真空下または水素雰囲気下で触媒の調製を行ったところ、真空下での焼成で得られた触媒のみが水素化反応において高い活性を示した。Rh K殻XANES測定によると、真空下で焼成した触媒はRhの酸化数が0価近くまで還元されていることがわかった。一方、他の焼成条件で得られた触媒では、Rhの酸化数が前駆体から変わらず1価であった。従って、真空下で焼成した触媒の水素化反応における高い活性は、Rhの低い酸化数に由来すると考えている。

In this study, the effect of catalyst is better than that of metal acid. in this study, the effect of catalyst shows that the compound of metal-metal acid compound is better than that of metal acid compound. Metal, metal, acid, acid and acid. Last year, the metal metal catalyst was used to form elements, Rh, Mo acid compounds, and so on. Special, hydration-based anti-Rh separation and absorption of water, Mo parts of the water supply is very important, and it is important to understand that. The results show that in the current year, Rh and Mo acid compounds have been copied and the catalyst has been launched. The recombination of the catalyst, the protection of the Rh, the acidizing of the Mo, and the support of the carrier will be carried out. Use the catalyst, the Rh Mo to replicate the Mo, and the water to reduce the cost of the catalyst. The front body, Rh, Mo, and so on, the front body, the carrier, the catalyst, the catalyst, the carrier, the catalyst, the catalyst, the carrier, the catalyst, the catalyst. Under vacuum, under the water supply, under the catalyst, under the vacuum, under the Rh K XANES determined the temperature, the acidizing number of the catalyst Rh in vacuum and the acidizing number of 0%. On the one hand, the other party is qualified for the catalyst, and the Rh acidizing number is used in the first place. In vacuum, the formation of catalyst, hydration, high activity, low acidizing number of Rh, and the origin of low acidification number.