マイクロX線CTとLA-ICP-MSによる結晶質岩中の核種拡散係数の上限値評価

高レベル放射性廃棄物の地層処分で想定される岩盤の一つである結晶質岩において、セシウムなどの放射性核種は、収着サイトの豊富な雲母中に濃縮される。しかしながら、地層環境の長期変遷により、核種が雲母中から結晶質岩全体に拡散することによる、高濃度の核種漏えいが懸念される。したがって、地層処分の安全性評価のため、雲母中の収着性核種の拡散が、結晶質岩全体の拡散に与える影響を評価する必要がある。本研究では、マイクロX線CTとレーザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析（ICP-MS）を用いて、結晶質岩中の雲母構造と核種の移動度を示す拡散係数の関係を明らかにし、その移動度が最大となる雲母の分布条件と拡散係数の上限値を評価することを目的としている。本年度は、所属機関の海外留学制度により、米国テキサス大に滞在し、現地において、花崗岩や花崗閃緑岩等の岩石を対象とした収着性トレーサー（Cs+、Co2+、Sr2+）の透過拡散試験を実施するとともに、レーザーアブレーションICP-MSを用いて、拡散試験後の岩石試料を対象として、岩石中の黒雲母に収着したトレーサー元素の分布を取得した（留学期間：令和4年3月～令和5年3月（1年未満））。これらの結果から、Cs+、Co2+、Sr2+の収着機構の違い、すなわち黒雲母中のフレイドエッジサイトを含む収着サイトに対する陽イオンの親和性によって、それらの拡散性（Sr2+＞Cs+＞Co2+）が異なることが示唆された。この結果は、黒雲母を多く含む結晶質岩石における収着性核種の拡散性を評価するための重要な知見である。

高レベル放射性廃棄物の地層処分で想定される岩盤の一つである結晶質岩において、セシウムなどの放射性核種は、収着サイトの豊富な雲母中に濃縮される。しかしながら、地層環境の長期変遷により、核種が雲母中から結晶質岩全体に拡散することによる、高濃度の核種漏えいが懸念される。したがって、地層処分の安全性評価のため、雲母中の収着性核種の拡散が、結晶質岩全体の拡散に与える影響を評価する必要がある。本研究では、マイクロX線CTとレーザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析（ICP-MS）を用いて、結晶質岩中の雲母構造と核種の移動度を示す拡散係数の関係を明らかにし、その移動度が最大となる雲母の分布条件と拡散係数の上限値を評価することを目的としている。本年度は、所属機関の海外留学制度により、米国テキサス大に滞在し、現地において、花崗岩や花崗閃緑岩等の岩石を対象とした収着性トレーサー（Cs+、Co2+、Sr2+）の透過拡散試験を実施するとともに、レーザーアブレーションICP-MSを用いて、拡散試験後の岩石試料を対象として、岩石中の黒雲母に収着したトレーサー元素の分布を取得した（留学期間：令和4年3月～令和5年3月（1年未満））。これらの結果から、Cs+、Co2+、Sr2+の収着機構の違い、すなわち黒雲母中のフレイドエッジサイトを含む収着サイトに対する陽イオンの親和性によって、それらの拡散性（Sr2+＞Cs+＞Co2+）が異なることが示唆された。この結果は、黒雲母を多く含む結晶質岩石における収着性核種の拡散性を評価するための重要な知見である。