Studies on nonlocal excited-state dynamics in semiconductors via novel computational-chemistry techniques

通过新颖的计算化学技术研究半导体中的非局域激发态动力学

• 批准号: 21K14591
• 负责人: 浦谷 浩輝
• 金额: $ 3万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14591/
• 关键词: 励起状態; 半導体; ダイナミクス; 量子化学; 計算化学

本年度は、前年度開発したpatchwork-approximation (PA) based Ehrenfest法を実在系に応用し、手法の概念実証を行うとともに、対象とした現象の微視的メカニズムに関する考察を行った。具体的な対象として、有機太陽電池における電荷移動メカニズムをPA-based Ehrenfest法により調べた。典型的なドナーpoly(3-hexylthiophene-2,5-diyl)（P3HT）及びアクセプター[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester（PCBM）の界面のナノスケール構造モデルを作成し、PA-based Ehrenfest法により光励起状態ダイナミクスを追跡した。これにより、電荷移動に構造（核）のダイナミクスが重要な役割を果たすこと、構造ダイナミクスを単なる熱揺らぎとみなすのではなく電子状態依存性の顕な取り込みが重要であること、電荷の移動経路が界面の構造乱れに強く依存することなどを明らかにした。また、有機電荷移動錯体結晶tetrathiafuluvalene-p-chloranil（TTF-CA）における光誘起相転移現象にも本手法を適用した。TTF-CAは、構成分子が電気的にほぼ中性である中性相と、TTFからCAへの電子移動を伴うイオン相の2つの状態を持つ物質であり、光照射によりこれらが相互に転移することが知られる。本研究では、TTF-CA結晶を再現した切り出しモデルに対するPA-based Ehrenfestシミュレーションにより、光照射後の分子電荷及び構造の時間変化を追跡した。結果に基づき、TTF-CAの光誘起相転移における振電相互作用の役割や、赤外励起による中性→イオン相転移の実現可能性等を調べた。

This year, compared with the previous year, the patchwork-approximation (PA) based Ehrenfest method has been developed and implemented in the system, and the concept of technique has been implemented. The investigation of the relationship between the phenomenon of image and Weishi app has been carried out. Specific image and organic solar cell charge transfer parameters are regulated by PA-based Ehrenfest method. The typical interface structure of poly(3-hexylthiophene-2,5-syl)(P3HT) and poly (6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PCBM) was prepared and traced by PA-based Ehrenfest method. The structure (nucleus) of charge transfer is important for the electron state dependence. The structure (nucleus) of charge transfer is important for the electron state dependence. This method is applicable to photoinduced phase shift phenomenon caused by organic charge transfer dislocation crystal tetrathiafuluvalene-p-chloranil (TTF-CA). TTF-CA is composed of molecules, neutral phase, TTF, CA, electron movement, phase, state, substance, light irradiation, mutual movement, etc. In this study, the time evolution of molecular charge and structure after light irradiation was traced. The results showed that the photoinduced phase shift of TTF-CA was modulated, and the possibility of electro-vibration interaction was also modulated.

项目成果

Scalable Ehrenfest Molecular Dynamics Exploiting the Locality of Density-Functional Tight-Binding Hamiltonian

利用密度函数紧束缚哈密顿量局部性的可扩展 Ehrenfest 分子动力学

• DOI: 10.1021/acs.jctc.1c00950
• 发表时间: 2021
• 期刊: The Journal of Chemical Theory and Computation
• 作者: SUEYOSHI Kazumasa;KITAMURA Manami;LEI Xinglin;KATAYAMA Ikuo;末吉和公・北村真奈美・雷興林・片山郁夫;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai
• 通讯作者: Hiroki Uratani and Hiromi Nakai

分割統治型励起状態計算に基づく非断熱分子動力学法：凝縮系における無輻射失活過程への展開

基于分而治之激发态计算的非绝热分子动力学方法：凝聚态非辐射失活过程的发展

• 发表时间: 2021
• 作者: 浦谷浩輝;森岡俊貴;吉川武司;中井浩巳
• 通讯作者: 中井浩巳

Simulating Dynamic Excitons Via Quantum Molecular Dynamics: A Case Study in Lead Halide Perovskites

通过量子分子动力学模拟动态激子：卤化铅钙钛矿的案例研究

• 发表时间: 2022
• 作者: SUEYOSHI Kazumasa;KITAMURA Manami;LEI Xinglin;KATAYAMA Ikuo;末吉和公・北村真奈美・雷興林・片山郁夫;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani
• 通讯作者: Hiroki Uratani

非局在化した励起状態を扱えるスケーラブルなEhrenfest動力学手法の開発

开发可扩展的 Ehrenfest 动力学方法，可以处理离域激发态

• 发表时间: 2022
• 作者: 浦谷 浩輝;中井 浩巳
• 通讯作者: 中井 浩巳

Development of a nanoscale excited-state nuclear-electronic dynamics simulation method and application to charge transfer in organic solar cells

纳米级激发态核电子动力学模拟方法的发展及其在有机太阳能电池电荷转移中的应用

• 发表时间: 2023
• 作者: SUEYOSHI Kazumasa;KITAMURA Manami;LEI Xinglin;KATAYAMA Ikuo;末吉和公・北村真奈美・雷興林・片山郁夫;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai;Hiroki Uratani and Hiromi Nakai
• 通讯作者: Hiroki Uratani and Hiromi Nakai