THz-光STMを用いた帯電が誘起する分子ダイナミクスの可視化と制御

有機分子に電荷が1つ注入されると、分子構造に歪みや振動が生じ、やがて安定状態へと緩和する。この帯電により誘起される分子構造の歪みや振動が、分子が示す様々な物性に重要な役割を果たす。このような有機分子の多様な性質を司る“帯電状態のダイナミクス”を高い実時間・実空間分解能で調べ、制御する事は未到達な研究領域である。本研究では、単一分子を可視化できる走査トンネル顕微鏡(STM)と超短パルスレーザーを用いた光学系を組み合わせることで、サブピコ秒の時間・サブナノメートルの空間分解能を有する顕微分光手法を開発し、帯電状態ダイナミクスを捉えることを目的とする。具体的には、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法により、有機分子の帯電状態ダイナミクスを単一分子レベルで観測し、更には制御することを目指す。今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功した。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。加えて、光学系を改良することでTHzを2パルスに分割してパルス間の遅延時間を調整することでも、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。このように今年度は装置開発を推進していくことで、THzパルスによる単一分子への電荷注入を様々な角度から制御できるようにして、帯電状態ダイナミクスを測定するための基盤を形成した。更に、ホウ酸バリウム結晶を用いてレーザーからの1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れることも行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。

有機分子に電荷が1つ注入されると、分子構造に歪みや振動が生じ、やがて安定状態へと緩和する。この帯電により誘起される分子構造の歪みや振動が、分子が示す様々な物性に重要な役割を果たす。このような有機分子の多様な性質を司る“帯電状態のダイナミクス”を高い実時間・実空間分解能で調べ、制御する事は未到達な研究領域である。本研究では、単一分子を可視化できる走査トンネル顕微鏡(STM)と超短パルスレーザーを用いた光学系を組み合わせることで、サブピコ秒の時間・サブナノメートルの空間分解能を有する顕微分光手法を開発し、帯電状態ダイナミクスを捉えることを目的とする。具体的には、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法により、有機分子の帯電状態ダイナミクスを単一分子レベルで観測し、更には制御することを目指す。今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功した。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。加えて、光学系を改良することでTHzを2パルスに分割してパルス間の遅延時間を調整することでも、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。このように今年度は装置開発を推進していくことで、THzパルスによる単一分子への電荷注入を様々な角度から制御できるようにして、帯電状態ダイナミクスを測定するための基盤を形成した。更に、ホウ酸バリウム結晶を用いてレーザーからの1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れることも行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。