THz-光STMを用いた帯電が誘起する分子ダイナミクスの可視化と制御

使用太赫兹光学 STM 可视化和控制电荷诱导分子动力学

基本信息

批准号：
21K14593
负责人：
木村謙介
金额：
$ 3万
依托单位：
Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14593/
关键词：
THz電場駆動-光STM 単一分子科学帯電状態ダイナミクス

项目摘要

有機分子に電荷が1つ注入されると、分子構造に歪みや振動が生じ、やがて安定状態へと緩和する。この帯電により誘起される分子構造の歪みや振動が、分子が示す様々な物性に重要な役割を果たす。このような有機分子の多様な性質を司る“帯電状態のダイナミクス”を高い実時間・実空間分解能で調べ、制御する事は未到達な研究領域である。本研究では、単一分子を可視化できる走査トンネル顕微鏡(STM)と超短パルスレーザーを用いた光学系を組み合わせることで、サブピコ秒の時間・サブナノメートルの空間分解能を有する顕微分光手法を開発し、帯電状態ダイナミクスを捉えることを目的とする。具体的には、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法により、有機分子の帯電状態ダイナミクスを単一分子レベルで観測し、更には制御することを目指す。今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功した。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。加えて、光学系を改良することでTHzを2パルスに分割してパルス間の遅延時間を調整することでも、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。このように今年度は装置開発を推進していくことで、THzパルスによる単一分子への電荷注入を様々な角度から制御できるようにして、帯電状態ダイナミクスを測定するための基盤を形成した。更に、ホウ酸バリウム結晶を用いてレーザーからの1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れることも行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。

当将一种电荷注入有机分子中时，分子结构中会发生失真和振动，最终将其降低到稳定的状态。该充电引起的分子结构的失真和振动在分子所表现出的各种物理特性中起重要作用。这是一个无法到达的研究领域，可以调查和控制以高实时和真实空间分辨率来控制有机分子的多样性的“带电状态的动力学”。这项研究旨在通过结合扫描隧道显微镜（STM）来开发一种以空间分辨率和亚纳米仪的空间分辨率，可以使用超短脉冲激光器和捕获收费的状态动力学来可视化单个分子与光学系统，以使单个分子与光学系统可视化。具体而言，我们旨在通过泵探头方法在单分子水平上观察和进一步控制有机分子的带电状态动力学，这些方法结合了Terahertz（THZ）区域的光脉冲和可见和近红外区域中的光脉冲。今年的研究是世界上第一个通过使用THZ光电场将电荷注入分子中并成功测量发射来形成单个分子激发态的一项。此外，通过控制THZ光脉冲的载体包膜相（CEP），它也成功地通过将电荷注入变化为分子来控制激发态的形成。另外，通过改进光学系统，将THZ分为两种脉冲，并调整脉冲之间的延迟时间，并通过控制电荷注入分子，调节发射。通过促进设备的开发今年，我们能够使用来自各个角度的THZ脉冲将电荷注射控制为单个分子，从而为测量电荷状态动力学创造了基础。此外，使用钡硼酸盐晶体将1030 nm的波长从激光器更改为515 nm，并且控制了带有THZ脉冲的延迟时间以将其放置在STM中，从而允许与THZ光脉冲脉冲和近frared式光脉冲结合使用泵浦探针方法。