Development and application of robust machine-learning interatomic potentials for the computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries

强大的机器学习原子间势的开发和应用，用于全固态电池固体电解质的计算设计

• 批准号: 21K14729
• 负责人: JALEM Randy
• 金额: $ 3万
• 依托单位: National Institute for Materials Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14729/
• 关键词: 機械学習ポテンシャル; 固体電解質; 全固体電池; 第一原理計算; machine learning; solid electrolytes; solid-state batteries

全固体電池開発の大きな課題の一つが固体電解質のバルク・界面伝導度の向上である。本研究では、固体電解質のバルク構造内と粒界構造においてLiイオンの移動を解析することを目的とした。これを実現するために、第一原理計算をよく再現できる機械学習ポテンシャルを開発した。また、機械学習ポテンシャルの種類にはモーメントテンソルポテンシャルを用いた。学習データは第一原理理分子動力学法(MD)より計算したエネルギーや原子間力などのデータを用いて作成した。固体電解質としては、beta-Li3PS4を検討した。スーパーセルには少なくとも1万個の原子を含むバルク構造、アモルファス構造、粒界構造について、MDシミュレーションが実施されました。訓練データセットのために、Σ3およびΣ5の結晶粒界には15個の化学組成に対応する粒界モデルが構築されました。さらに、より高いΣ値（例：Σ13、Σ25）や非晶質-結晶接触を持つ結晶粒界構造も生成され、その後のMD計算に使用されました。開発した機械学習ポテンシャルを用いた分子動力学法の結果により、beta-Li3PS4のアモルファス構造のLiイオン伝導度（10^-3 S/cm）はバルク結晶構造より（10^-5　S/cm）二けた高いと分かった。この傾向は実験と一致することが確認した。その一方、粒界伝導度を解析したところ、beta-Li3PS4のTwist粒界構造の方（10^-3 S/cm）がTilt粒界構造の方（10^-4 S/cm）より一けた高いと分かった。位相的データ解析（persistence diagram）とLiイオンsite disorder解析により、Twist粒界構造のLiイオンのring構造とそのLiイオンのsite disorderはTilt粒界構造の方により大きいため、それでTwist粒界構造においてLiイオンの活性化エネルギーが低くなって、伝導度も高くなることが考えられる。(Submission)

开发全稳态电池的主要挑战之一是改善固体电解质的散装和界面电导率。这项研究旨在分析李离子在固体电解质和晶界结构中的大量结构中的运动。为了实现这一目标，我们开发了一个机器学习潜力，可以轻松地重现第一原理计算。此外，机器学习潜力的类型是张力张量的潜力。使用使用第一原理分子动力学（MD）计算的能量和原子力等数据创建了训练数据。作为固体电解质，研究了β-LI3PS4。对超级电池进行了MD模拟，以进行散装，无定形和晶界结构，其中至少有10,000个原子。对于训练数据集，在σ3和σ5的晶界构建了与15个化学成分相对应的晶界模型。此外，还生成并将其用于随后的MD计算中，并使用了具有较高σ值（例如σ13，σ25）和无形 - 晶体接触的晶界结构。使用机器学习电位的分子动力学方法的结果表明，β-LI3PS4的无定形结构的Li离子电导率（10^-3 s/cm）是大量晶体结构的高（10^-5 s/cm）的两倍。证实这种趋势与实验一致。另一方面，在分析晶界电导率时，发现β-LI3PS4（10^-3 s/cm）的扭晶边界结构略高于倾斜晶界结构（10^-4 s/cm）。基于拓扑数据分析（持续图）和局部位点障碍分析，扭曲晶界结构中的环结构和倾斜晶界结构中的li离子的位置障碍更大，因此人们认为，扭曲晶界结构中LI离子的激活能将降低，并且电导率也会增加。 （提交）

项目成果

First-Principles DFT-based Computational Design of Novel Solid Electrolytes with Inverse Ruddlesden-Popper Tetragonal Structure for All-Solid-State Batteries

基于第一性原理 DFT 的全固态电池新型反 Ruddlesden-Popper 四方结构固体电解质的计算设计

• 发表时间: 2021
• 作者: Randy Jalem;Yoshitaka Tateyama;Kazunori Takada;Masanobu Nakayama
• 通讯作者: Masanobu Nakayama

First-Principles DFT Study on Inverse Ruddlesden-Popper Tetragonal Compounds as Solid Electrolytes for All-Solid-State Li+-Ion Batteries

• DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c00124
• 发表时间: 2021-05-24
• 期刊: CHEMISTRY OF MATERIALS
• 影响因子: 8.6
• 作者: Jalem, Randy;Tateyama, Yoshitaka;Nakayama, Masanobu
• 通讯作者: Nakayama, Masanobu

First-principles DFT study on the Na+ Superionic Conductivity in Cation-Doped Na3SbS4 Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries

全固态电池阳离子掺杂Na3SbS4固体电解质Na超离子电导率的第一性原理DFT研究

• 发表时间: 2021
• 作者: Randy Jalem;Yoshitaka Tateyama
• 通讯作者: Yoshitaka Tateyama

Theoretical study on stability and ion transport property with halide doping of Na3SbS4 electrolyte for all-solid-state batteries

• DOI: 10.1039/d1ta07292g
• 发表时间: 2021-12-01
• 期刊: JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A
• 影响因子: 11.9
• 作者: Jalem, Randy;Gao, Bo;Tateyama, Yoshitaka
• 通讯作者: Tateyama, Yoshitaka

Microwave assisted preparation of LiFePO4/C coated LiMn1.6Ni0.4O4 for Li-ion batteries with superior electrochemical properties

• DOI: 10.1016/j.apmt.2022.101697
• 发表时间: 2023-02
• 期刊: Applied Materials Today
• 影响因子: 8.3
• 作者: F. Vásquez;N. Rosero-Navarro;R. Jalem;A. Miura;Y. Goto;Y. Tateyama;J. A. Calderón;K. Tadanaga