Development and application of robust machine-learning interatomic potentials for the computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries

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全固体電池開発の大きな課題の一つが固体電解質のバルク・界面伝導度の向上である。本研究では、固体電解質のバルク構造内と粒界構造においてLiイオンの移動を解析することを目的とした。これを実現するために、第一原理計算をよく再現できる機械学習ポテンシャルを開発した。また、機械学習ポテンシャルの種類にはモーメントテンソルポテンシャルを用いた。学習データは第一原理理分子動力学法(MD)より計算したエネルギーや原子間力などのデータを用いて作成した。固体電解質としては、beta-Li3PS4を検討した。スーパーセルには少なくとも1万個の原子を含むバルク構造、アモルファス構造、粒界構造について、MDシミュレーションが実施されました。訓練データセットのために、Σ3およびΣ5の結晶粒界には15個の化学組成に対応する粒界モデルが構築されました。さらに、より高いΣ値（例：Σ13、Σ25）や非晶質-結晶接触を持つ結晶粒界構造も生成され、その後のMD計算に使用されました。開発した機械学習ポテンシャルを用いた分子動力学法の結果により、beta-Li3PS4のアモルファス構造のLiイオン伝導度（10^-3 S/cm）はバルク結晶構造より（10^-5　S/cm）二けた高いと分かった。この傾向は実験と一致することが確認した。その一方、粒界伝導度を解析したところ、beta-Li3PS4のTwist粒界構造の方（10^-3 S/cm）がTilt粒界構造の方（10^-4 S/cm）より一けた高いと分かった。位相的データ解析（persistence diagram）とLiイオンsite disorder解析により、Twist粒界構造のLiイオンのring構造とそのLiイオンのsite disorderはTilt粒界構造の方により大きいため、それでTwist粒界構造においてLiイオンの活性化エネルギーが低くなって、伝導度も高くなることが考えられる。(Submission)