Real space-time observation of electron-phonon coupling in lead halide perovskites by ultrafast nanoscopy

超快纳米显微镜对卤化铅钙钛矿电子声子耦合的实时时空观测

• 批准号: 22K14653
• 负责人: 西田 純
• 金额: $ 3万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14653/
• 关键词: 超高速赤外ナノ分光; 電子格子相互作用; 有機鉛ペロブスカイト; 励起子ダイナミクス; カーボン系ナノ材料; 電子－格子相互作用; 超高速分光; 近接場分光

本プロジェクトでは、赤外散乱走査型近接場光顕微鏡(IR s-SNOM)に基づいた超高速赤外ナノイメージングを新たに開発し、それを二次元有機鉛ペロブスカイトに応用することで、ペロブスカイト結晶端における励起子やキャリアの動態を明らかにし、励起子－格子、キャリア－格子の相互作用を明らかにすることを目標とした。本プロジェクト初年度において、干渉検出型可視励起・赤外プローブ近接場顕微鏡を開発し、近接場散乱信号の励起による微弱な変化(<1%)を検出できることを示した。特にこれを安定なグラファイトナノ結晶系で実証し、結晶端に特徴的なパターンを同定した。現在これがフォトニック的な効果（プラズモンポラリトンやフォノンポラリトンなど）かグラファイトにおける電子－格子相互作用によるものであるのか、慎重に解析を進めている。さらに、高い感度を生かして同様の実験を単一カーボンナノチューブ内における励起子ダイナミクスを調べるために応用し、信号を検出することができた。カーボンナノチューブ系においても、チューブ内とチューブ端で得られる超高速信号が異なることが分かり、チューブ端における格子ひずみの効果による電子状態への影響が示唆されている。二次元有機鉛ペロブスカイトについては、グラファイトと同様に剥離によってナノ結晶を調整できること、励起後の緩和時間が十分に早く既存のレーザーで十分に実験が可能であることなどを確認することができた。一方で三次元ペロブスカイト系ではキャリア由来の応答が見られていた<2000 cm-1以下の領域では過渡信号は観測されず、また試料についても当初想定していたよりも光励起に弱いこと、及び表面の平坦性がよくないことが分かった。そこで、励起子由来の過渡吸収が観測されている>3000 cm-1以上の領域で測定ができるように装置のアップグレードを行い、さらに試料をガラス薄膜でキャッピングする方法を開発した。

This プロジェェクトでは, infrared scattered walk-through close-contact field microscope (IR s-SNOM) super high-speed red outside sensorし、それをtwo-dimensional organic lead ペロブスカイトに応用することで、ペロブスカイ Crystal end における やキャリアのdynamic を明らかにし, かにし, やキャリアのdynamic -Grid, キャリア-Grid's interaction を明らかにすることをtarget とした. This プロジェクトfirst-year において, dry 検検 can be seen from the infrared プローブ close-field micromirror opening発し、The stimulation of the near field scattered signal is a weak change (<1%) and the signal is displayed. The にこれを stable なグラファイトナノ crystal system で実证し, the crystal end に特徴 なパターンを同定した. The effect of the current これがフォトニックなグラファイトにおけるElectron-lattice interaction によるものであるのか, careful analysis を入めている.さらに、高いsensitivityを生かして同様の実験を単一カーボンナノチューブ内におけべるために応用し, signal を検出することができた.カーボンナノチューブsystem においても、チューブ内とチューブEndでgetsられるSuper high-speed signal がdifferentなることが分かり, チューブEnd におけるlattice ひずみのeffect によるelectronic state へのeffect がshows instigation されている. Two-dimensional organic lead ペロブスカイトについては, グラファイトと Same 様に peeling によってナノ crystallization を adjustment できること, The relaxation time after the activation is very early and the existing one is very early. One side of the three-dimensional ペロブスカイト system ではキャリアorigin の応 Answer が见られていた<2000 The measurement of transition signals in the area below cm-1 and the measurement of test samples were originally planned. The light excitation is weak and the flatness of the surface is low.そこで, の Transition Absorption が観measurement されている>3000 Measurement equipment for areas above cm-1 Line い, さらに sample をガラス film でキャッピングする method を开発した.