シュウ酸銀アミン錯体の熱分解を利用した高活性銀ナノ微粒子担持触媒の新規低温合成

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【研究目的】持続成長可能な社会を実現するため、資源のカントリーリスクが低く、安価・高活性な金属担持触媒の開発が必要である。こうした背景から、比較的安価で入手しやすく、様々な触媒能を有する「銀」ナノ微粒子担持触媒への期待が高まっている。一般的な貴金属担持法では、高温処理することが多いが、それは金属ナノ微粒子を融着・粗大化させ触媒活性の低下につながる。本研究では、銀ナノ微粒子担持触媒を100℃以下の低温で合成する新規手法の確立を目的とした。具体的にはグリーンケミストリーに立脚し、水中で、低温で分解し金属銀を生成するシュウ酸銀アミン錯体に着目し、銀ナノ微粒子の担持を試みた。【研究方法】アミン配位子(N, N-ジメチル-1, 3-ジアミノプロパン)3.8gと水12mlの冷水溶液に、シュウ酸銀1.5gを溶解し無色透明なシュウ酸銀アミン錯体溶液を作製した。担体(二酸化チタン : アナターゼ型)2.0gを水100m1に分散させ70℃で撹絆し、担持銀量が2-16wt%となるようにシュウ酸銀アミン錯体溶液を加え、70℃で3時間反応させた。反応後、遠心分離と水洗を繰り返し、生成物を得た。生成物の構造は透過型電子顕微鏡で、銀含有量は原子発光分光分析(ICP-AES)で評価した。【研究成果】生成物の透過型電子顕微鏡観察により、シュウ酸銀アミン錯体の分解によって生じた金属銀ナノ微粒子が二酸化チタン担体の表面へ析出していることを確認した。その平均粒子径は錯体溶液の添加量増加に伴って大きくなり、8nm(2wt%)-23nm(16wt%)であった。生成物の銀含有量を分析したところ、合成に使用した銀錯体の90%以上が、銀として析出したことが判った。本法を利用することで、a)70℃という柔和な条件で、b)簡単な操作で、c)担体表面へ選択的に、d)高い銀回収率で、銀ナノ微粒子を担持する事に成功した。