精密に構造制御した半導体ナノ粒子積層膜の調製と光電気化学的評価

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化学的に安定な化合物半導体であるCdSの超微粒子を金単結晶の(111)面上に固定し、走査プローブ顕微鏡による電子構造解析を個々の超微粒子に対して行い、量子サイズ効果の実験的検証に成功した。超微粒子の固定はアミノチオールで金表面およびCdS粒子表面を修飾しておき、これらをグルタルアルデヒドで架橋しておこなった。STM探針を標的粒子状に固定し、V-I曲線からバンドギャップを算出した。粒子サイズを予めSTM画像として評価しておくことにより、粒子サイズとバンドギャップとの関係を系統的に調べることが出来た。結果は、理論的予測を定量的に再現するものであった。過去の研究は粒径分布を持つコロイド溶液の吸収スペクトルから見積もる平均値に基づいて議論されていた。これに対し、本研究はサイズ既知の粒子1個に対して行われており、すなわち初めて量子サイズ効果の厳密な実験的検証が出来たと言える。さらにこの結果を発展させ、CdS超微粒子積層電極の光電気化学特性を、積層数、粒子間距離に対応させて議論し、半導体超微粒子間での電子ホッピングのダイナミクスに対する理論展開を行った。一方、アンダーポテンシャル析出法によって、CdS超薄膜を電気化学的にエピタキシャル成膜させる技術を開発し、原子サイズで制御された膜厚とバンドギャップとの相関付けに成功した。金単結晶の(111)面上に水溶液からCdとSを交互にアンダーポテンシャルデポジッションさせ、厳密な意味で原子レベルの膜厚制御を行った。こうして得られた膜厚の異なる(積層数の異なる)CdS超薄膜のバンドギャップをアクションスペクトルから計算し、二次元の量子サイズ効果について理論構築も含めて詳細に議論した。