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極短パルスを用いた偏光異方性測定による励起分子の内部転換ダイナミクスの研究

通过超短脉冲偏振各向异性测量研究激发分子的内转换动力学

基本信息

批准号：
11740336
负责人：
竹内佐年
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Okazaki National Research Institutes
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至 2000
项目状态：
已结题

项目摘要

本課題研究は、極短パルス光源を製作し、それを使った時間分解吸収分光により光励起直後の極めて短い時間内におこる分子ダイナミクスを解明することを目的に、二年度にわたって取り組んだ。二年目にあたる平成12年度には、研究計画にそって、まず極短パルス光源の改良をおこなった。現有するチタンサファイア再生増幅器出力で二台の光パラメトリック増幅器を同時に励起し、それぞれから独立に波長可変な可視10fsパルスを発生させることに成功した。このうちの一方の出力を非線形結晶を使って第二高調波に変換することにより、紫外ポンプ、可視プローブの時間分解吸収分光測定が可能となった。この測定の時間分解能は約40fsである。この高い時間分解能およびポンプ光・プローブ光の独立波長可変性により、この分光装置の適用範囲が格段に広がったといえる。次いで、この分光装置を駆使して、トランススチルベン(ヘプタン溶液)を紫外(320nm)ポンプ光で励起した場合に観測されるS_n←S_1吸収の時間変化をプローブ波長640nmおよび590nmで測定した。この結果、どちらの波長においても光励起直後から約1ピコ秒にわたって、S_1状態での振動コヒーレンスを反映すると考えられる振動成分(ビート信号)を観測することができた。この成分のフーリエ解析から得られた振動スペクトルは波数200cm^<-1>に強いピークを示したが、これはS_1状態での面内変角振動(ν_<25>)に対応している。この振動モードの特異的に強い寄与について考察をした結果、ビート信号の強度はS_1←S_0およびS_n←S_1の両方の遷移でのFrank-Condon因子によって決まることがわかった。このことにもとづき、Frank-Condon因子についての情報を含む他の分光データ(S_1-S_0蛍光励起スペクトルやS_1状態過渡ラマンスペクトル)を参考にしてビート信号強度を見積もった結果、観測されたビート信号強度を定量的に説明することができた。これらの結果はすでに欧文誌に発表した。

This paper studies how to make a very short light source, how to make it time resolved, how to make it time resolved. In 2002, the research plan for the improvement of extremely short light sources was launched. Two optical amplifiers are excited simultaneously and independently of each other. The output of the optical amplifier is 10fs. A non-linear crystal of the second harmonic wave is possible for the determination of ultraviolet, visible and time resolved absorption spectra. The time decomposition energy of this measurement is about 40fs. The high resolution energy of the light beam and the independent wavelength variability of the light beam are applied to the range of the spectroscopic device. In the second place, the spectroscopic device is used to measure the absorption time of S_n → S_1 at wavelengths from 640nm to 590nm. As a result, the wavelength of the light source is about 1 second after the excitation. The vibration component of the S_1 state is reflected in the measurement. The composition of the vibration is analyzed and the number of waves is 200 cm. The intensity of the vibration is shown in the in-plane <-1>angular vibration in the S_1 state<25>. The results of the investigation of the special intensity and intensity of the vibration signal, the Frank-Condon factor of the intensity of the vibration signal S_1 → S_0 → S_n → S_1 → S_1 → S_2 → S_3 → S_4 → S_3 → S_4 → S_5 → S_6 → S_6 → S_7 → S_8 → S_9 → S_8 → S_9 → S_9 → S_8 → S_9 → S For this reason, Frank-Condon factors include information on other spectroscopic parameters (S_1-S_0 excitation parameters and S_1 state transition parameters), reference parameters, signal intensity, integration results, measurement parameters, and quantitative descriptions of signal intensity. The result is that there is no way to get rid of it.