周波数・時間同時分解フェムト秒実時間イメージング分光装置の開発

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多数の光パルス照射により劣化する、いわゆる光照射に弱い生体系試料などの動的過程の研究に有用なフェムト秒領域の時間分解能を持つ周波数・時間情報を同時計測できるイメージング分光装置の開発を行った。本分光装置の原理は、フェムト秒再生増幅レーザから発生した励起光とプローブ白色光を角度をつけて線状に試料に集光し、試料の右端と左端で光路差をつけることにより光遅延時間を発生させ、試料通過後のプローブ白色光を2次元CCD検出器付分光器の入射スリット上に平行に集光し分光することで、測定物質の吸収変化の周波数及び光応答時間特性を同時にマッピングするというものである。励起光とプローブ白色光の角度を約20度とし、1300x1340ピクセルの2次元CCD検出器を用いて光学系・検出器系を立ち上げ、生体系試料の1つであるベータカロチンの過渡吸収変化の周波数-時間応答特性を実時間で測定した。その結果、420-650nmの波長領域、〜5ピコ秒の時間領域の幅広い範囲の過渡吸収変化の波長・時間特性が、時間分解能〜300フェムト秒でわずか1〜2分間の露光時間で同時にマッピングできることがわかった。この測定時間は、データを各遅延時間ごとに繰り返し測定する従来のポンプ-プローブ分光法に比べ1/100程度である。このため、レーザの長期的な安定性の維持や長時間のレーザ照射による試料の劣化など従来の手法が抱える問題点を一切気にすることなく、光誘起現象の動的過程の測定が可能であることがわかった。この装置の有効性・汎用性が確立すれば、生体系材料・有機系材料の光機能性の評価に絶大な威力を発揮するものと思われる。またこの装置を活用する各種光誘起現象の探索を行い、有機ラジカル結晶の光誘起磁気相転移およびワイドギャップ半導体の励起子モット転移のダイナミクスを明らかにした。