原子スケール反応・輸送論に基づく脱白金次世代PEFC用合金触媒の開発

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本研究の目的は、脱白金・高効率のPEFCカソード触媒合金開発に繋がる知見を得ることにある。現在広く用いられている白金を触媒に使用し続ける限り、その価格・埋蔵量の点から、PEFC大量導入に対するネックとなることは必至である。このような背景の基、Pt-3d遷移金属元素合金触媒が有望視されているが、カソード触媒表面での酸素還元反応の機構・反応パス・律速過程など全く明確でなく、理想的な触媒開発のための指針が得られておらず、従って、触媒開発の方向性が闇雲に多種多様の組成を試す、という段階にある。脱白金・高効率の合金触媒開発のための理論的バックボーン、ならびにその証左を得ることが喫緊の課題である。以上のような背景の基、本研究では、活性試験と表面反応の理論解析により、Pt-3d遷移金属元素合金触媒の高活性発現メカニズムの解明を目指し、高効率触媒開発につながる知見を得ることを目的とする。昨年度の実績をふまえ、本年度は回転リングディスク電極を用いたスパッタ触媒の活性評価を行った。特に、従来、反応電流で活性評価を行っていたが、今年度は反応電流密度による評価も実施するために、CVからPt-Cu,Pt-Fe,Pt-Niの3種類の合金触媒を重点的にその表面積の評価をおこなった。この結果を基に純Ptとの比較を行った結果からも、Pt-Cuが最も高い活性を示すことが明らかになった。一方、理論面では昨年度より、第一原理的に得られる吸着エネルギーを利用して、活性化エネルギーを評価できる手法としてUBI-QEP法に着目した検討を行い、Pt表面での被覆率の違いによる活性化エネルギーの違いなどを明らかにしている。