原子スケール反応・輸送論に基づく脱白金次世代PEFC用合金触媒の開発

基于原子尺度反应和输运理论开发新一代脱铂PEFC合金催化剂

基本信息

批准号：
15656055
负责人：
岡崎健
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、脱白金・高効率のPEFCカソード触媒合金開発に繋がる知見を得ることにある。現在広く用いられている白金を触媒に使用し続ける限り、その価格・埋蔵量の点から、PEFC大量導入に対するネックとなることは必至である。このような背景の基、Pt-3d遷移金属元素合金触媒が有望視されているが、カソード触媒表面での酸素還元反応の機構・反応パス・律速過程など全く明確でなく、理想的な触媒開発のための指針が得られておらず、従って、触媒開発の方向性が闇雲に多種多様の組成を試す、という段階にある。脱白金・高効率の合金触媒開発のための理論的バックボーン、ならびにその証左を得ることが喫緊の課題である。以上のような背景の基、本研究では、活性試験と表面反応の理論解析により、Pt-3d遷移金属元素合金触媒の高活性発現メカニズムの解明を目指し、高効率触媒開発につながる知見を得ることを目的とする。昨年度の実績をふまえ、本年度は回転リングディスク電極を用いたスパッタ触媒の活性評価を行った。特に、従来、反応電流で活性評価を行っていたが、今年度は反応電流密度による評価も実施するために、CVからPt-Cu,Pt-Fe,Pt-Niの3種類の合金触媒を重点的にその表面積の評価をおこなった。この結果を基に純Ptとの比較を行った結果からも、Pt-Cuが最も高い活性を示すことが明らかになった。一方、理論面では昨年度より、第一原理的に得られる吸着エネルギーを利用して、活性化エネルギーを評価できる手法としてUBI-QEP法に着目した検討を行い、Pt表面での被覆率の違いによる活性化エネルギーの違いなどを明らかにしている。

这项研究的目的是获取知识，从而导致无铂，高效的PEFC阴极催化剂合金的发展。只要目前广泛使用的铂金被作为催化剂继续，就不可避免地会成为PEFC在其价格和储量方面大量引入的问题。这种背景的背景是PT-3D过渡金属元件合金催化剂，被认为是有希望的，但是在阴极催化剂表面上减少氧气反应的机制，反应路径和限制过程尚不清楚，并且没有提供理想催化剂发育的指南，因此还没有提供催化剂的方向，因此在阶段进行了多种构图，并且构成了各种各样的贡献。紧迫的问题是获得理论主链，以开发无铂，高效的合金催化剂以及证据。基于上述背景，本研究旨在通过对活性测试和表面反应的理论分析来阐明PT-3D过渡金属元素合金催化剂的高活性表达的机制，并获得导致高效率催化剂发展的知识。根据去年的结果，我们今年使用旋转环电极评估了溅射催化剂的活性。特别是，先前根据反应电流评估了活性，但是今年为了评估反应电流密度，我们专注于三种合金催化剂：PT-CU，PT-FE，PT-FE和PT-NI来自CV，以评估催化剂的表面积。基于这些结果，与纯PT的比较还表明，PT-CU表现出最高的活性。另一方面，自去年以来，我们一直在研究UBI-QEP方法，作为一种可以通过利用第一个原理获得的吸附能来评估活化能的方法，并阐明了由于PT表面上覆盖范围而引起的激活能量差异。