触媒反応工学的手法による担持白金系触媒の白金使用量低減の試み

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当研究室では、固体高分子形燃料電池(PEFC)に用いる水蒸気改質によって得られた水素からのCO除去のための低温COシフト反応のために、従来のCu-Zn系触媒に代えてTiO_2(rutile)を担体とする白金系触媒がきわめて高い性能をもつことを見いだしている。そこで、本研究は、TiO_2(rut.)の高表面積化と白金種の高分散化を図ることによってPt/TiO_2(rut.)系触媒の白金使用量を低減することを目的として、以下の結果が得られた。1.塩化チタンの加水分解によるTiO_2(rut.)の高表面積化塩化チタン濃度、加水分解温度、また沈殿洗浄温度などの沈殿条件のなかで、特に塩化チタン濃度を低くすることによって、焼成後のTiO_2(rut.)のBET表面積が大きく向上することが明らかとなった。2.メカノケミカル法および第2成分添加によるTiO_2(rut.)の高表面積化上記の塩化チタンの加水分解で得られた焼成前の高表面積なTiO_2(anat.)を試料として、遊星型ボールミルによる磨砕処理および触媒不活性な高表面積をもつ第2成分(SiO_2またはZrO_2)を添加して磨砕処理を施すことにより、TiO_2(rut.)のBET表面積は大きく増加した。しかし、これらの担体を用いて調製したPt-Re/TiO_2(rut.)触媒の性能は、向上しなかった。3.高温超臨界乾燥法(HTSCD)によるTiO_2(rut.)上へのPtの高分散化Pt-Re/TiO_2(rut.)触媒の調製に際してHTSCDの諸条件の影響について検討したところ、(1)溶媒/細孔容積比を低くしたHTSCD触媒は、Ptの高分散化によるPt使用量の低減と触媒活性の向上に効果があること、(2)HTSCD温度を350℃として調製した触媒が最も高活性を示すことが明らかとなった。以上、メカノケミカル法や高温超臨界乾燥法の採用によって、BET表面積の向上がもたらされ、また若干の触媒成績の向上が認められたが、今後は調製条件のより厳密な制御によって白金使用量の低減を図りたい。