水素の関与する吸・発熱反応のためのプレート型触媒反応器の開発

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本研究は、スタートアップの迅速化、負荷変動に対する追従性、反応器内の温度分布の均一化による熱効率の改善、および反応器の小型化などの課題を克服するために、触媒のプレート化による反応場と伝熱場を併せもつ構造体触媒の開発をおもな目的としている。まず、天然ガスやナフサの高温水蒸気改質に用いるプレート型触媒のステンレス基板の焼成条件について検討したところ、N_2前焼成過程では、微量に含まれるO_2を除去し、適切な焼成温度にすることで、Al_2O_3結晶の核生成を適度に抑制すること、Air本焼成過程では、焼成温度を高くすることでAl_2O_3結晶の成長を促進させることが、ステンレス基板の高表面積化に効果的であることが示された。また、Ru/ZrO_2触媒のコーティングに用いるW.C.溶液へのHECやPEGの添加効果について検討したところ、HECの添加により触媒成分の付着量が増加し、Ru/ZrO_2/ステンレス触媒上でのn-ブタンの水蒸気改質活性が向上することをパルス反応で確認した。つぎに、アルミニウム基板上に無電解めっきで調製したプレート型Cu・Fe/Zn系触媒のメタノール改質特性とCOシフト反応特性は、反応前の酸化処理によって向上し、触媒重量基準で工業用の粒状触媒と同等、またはそれ以上の性能を示した。また、活性劣化後に再酸化することで活性は回復した。酸化処理による下地層からの亜鉛の移動が、このような特異的な触媒特性に関与していることを推論した。さらに、分離膜自体に反応性と伝熱性を付与したメンブレンリアクターを評価するために、従来の1次元的な解析に代えて、軸方向と流れ方向の濃度と温度勾配を考慮した2次元的な解析系に発展させた。開発したシミュレーターによって、大きな熱移動を伴う反応を行なった場合のメンブレンリアクター内の移動挙動を明らかにすることができた。