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超音波を利用した新規電気化学計測技術の創出

利用超声波创建新的电化学测量技术

基本信息

批准号：
18655030
负责人：
金継業
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Shinshu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2007
项目状态：
已结题

项目摘要

前年度での研究成果を踏まえて,超音波を利用した電気化学発光計測システムの開発と超音波電気化学における基礎的研究を行った。電気化学発光(electrochemiluminescence,ECL)は電極表面における電子移動反応によって引き起こされる発光現象である。ここでは,Ru(bpy)_3^<2+>を含む溶液にトリプロピルアミン(TPA),シュウ酸イオン(C_2O_4^<2->),アスコルビン酸(H_2A)及びデヒドロアスコルビン酸(DHA)などの種々の共反応物を用いて超音波ECLの挙動を検討した。TPAとC_2O_4^<2->の場合では,超音波の出力の増加とともにECLの増強とシグナルの再現性が著しく改善できたことが分かった。一方,H_2Aを用いた場合では超音波によるECLの消光が認められた。超音波照射はECLの後続化学反応に強く影響を及ぼすことが解析され,特にアスコルビン酸を共反応物として用いる場合,その反応中間体であるアスコルベートモノアニオンは励起状態のRu(bpy)_3^<2+>との衝突確率が増加したため,ECL消光が主反応として進行していたことを明らかにした。電気化学反応における超音波照射の電荷移動過程に及ぼす影響ついて,現在明確の見解が得られていない。本研究は超音波を照射しながら,電気化学交流インピーダンスのCole-Coleプロットを測定したところ,低周波領域の直線部分が観測されなくなり,電荷移動抵抗に相当する半円の部分しか現れなくなった。これは超音波照射によって拡散層が極限まで薄められたため,拡散過程を考慮しない電極反応として取り扱うことができることが示された。電荷移動速度定数はCole-Coleプロット半円部分の半径から容易に求められ,その結果,Fe(CN)_6^<3->などの化学種に対して電荷移動速度に与えた影響はそれほど大きくないが,H_2Aのような可逆性の悪い化学種に対しては,電荷移動速度が著しく促進していることを明らかにした。

The research results of the previous year have been further developed, and the basic research on the use of ultrasound and electrochemistry has been carried out. Electrochemical luminescence (ECL) occurs on the surface of an electrode due to electron movement. In this paper, the reaction of Ru(bpy)_3^<2+>, TPA, C_2O_4^, H_2A and DHA in aqueous solutions containing Ru(bpy)_3^<2+<2->> was investigated by ultrasonic ECL. In the case of TPA C_2O_4<2->, the output of ultrasonic wave increases, the ECL increases, and the reproducibility of ultrasonic wave improves. On the other hand, H_2A can be used in ultrasonic applications. Ultrasonic irradiation has a strong influence on the chemical reaction of ECL and on the resolution of the reaction, especially in the case of co-reaction of Ru(bpy)_3^<2+> and Ru(bpy)_3^<2+>. Electrochemical reaction, ultrasonic irradiation and charge transfer process, and the impact of the process, now clear insights into the process. In this study, ultrasonic irradiation was used to measure the electrical and chemical exchange of Cole-Cole particles, the linear part of the low-frequency region was measured, and the charge transfer resistance was measured. The ultrasonic radiation is applied to the dispersion layer, and the dispersion process is considered. The charge transfer velocity is determined by the radius of the Cole-Cole half-circle part. The results show that Fe(CN)_6 <3->has a strong influence on the charge transfer velocity. The reversibility of H_2A has a strong influence on the charge transfer velocity.