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銀イオンカチオンクラスターによるトルエン中の炭素移動反応

使用银离子阳离子簇在甲苯中进行碳转移反应

基本信息

批准号：
20656132
负责人：
馬場俊秀
金额：
$ 2.37万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20656132/
关键词：
銀イオンクラスターゼオライトトルエン同位体変換反応

项目摘要

エチレン共存下でのメタンの炭化水素への転化反応は,銀イオン以外の金属イオンで修飾したH-ZSM-5ゼオライトでも進行することを確かめる為に,同位体である^<13>CH_4を用いてエチレン共存下でのメタンの転化反応を行なった。生成した炭化水素は, Fe/HZSM-5及びMo/H-ZSM-5ではプロピレンとエタンである。一方, In/H-ZSM-5ではこれらの炭化水素の他にベンゼンとトルエンが観測された。いずれの場合も生成したプロピレンには^<13>C^<12>C_2H_6が必ず観測される。その割合が金属イオンの種類に依存することから,メタンの活性には金属イオンが関与することが分かった。In/H-ZSM-5では,プロピレンの他にベンゼン(C_6H_6)とトルエン(C_7H_8)が生成する。ここで^<13>Cはトルエンだけに観測され, ^<13>Cを含むトルエンには,それが一つだけを含む^<13>C^<12>C_6H_8が観測される。即ち,トルエンの生成物は^<13>C^<12>C_6H_8と^<12>C_7H_8であり,このうち^<13>C^<12>C_6H_8の割合は48%であった。ここで^<13>Cを二つ以上含むトルエンは観測されなかった。生成したトルエンのフラグメンテーションから判断すると, ^<13>Cはトルエンのメチル基に主に存在しているものと思われる。一方,ベンゼンには^<13>CH_4由来の^<13>Cが含まれてこない。従って,ベンゼンの生成にはメタンが関与せず,エチレンだけが関与する。トルエンは主にメタンとベンゼンとの反応によって生成すると思われる。さらに,トルエンのメチル基の炭素を^<13>Cでラベルしたものを用いて, ^<13>Cがベンゼン環に移動するかを調べた。メタン転化反応が進行するAg, In, Mo, Znなどの金属イオンで交換したZSM-5ゼオライトに^<13>Cでラベルしたトルエンを接触させた。反応後,トルエン化合物を分離し, ^<13>C,および^1HNMRで同定した。しかし, ^<13>Cがベンゼン環に移動する現象は,観測されなかった。

If it is confirmed that the H-ZSM-5 zeolite modified by metals other than silver will undergo the chemical reaction of carbonized water in the material under the coexistence of, the chemical reaction of the material under the coexistence of will occur<13>. Carbonization of Fe/HZSM-5 and Mo/HZSM-5 was also investigated. On the other hand, In/H-ZSM-5 can be used to detect the presence of carbon atoms. In this <13>case, it is necessary to produce a new type of carbon dioxide<12>. All kinds of metals are different. In/H-ZSM-5 system, a new type of zeolite (C_6H_6) and a new type of zeolite (C_7H_8) were formed. ^<13>C^<13>C<13><12>That <13><12><12><13>is to say<12>,ここで^<13>Cを二つ以上含むトルエンは観测されなかった。In the case of the birth of a child, the child must be able to determine whether the child is alive or not<13>. On the other hand, <13>the origin of CH_4 is contained in <13>C. The relationship between the two parties is not only the relationship between the two parties, but also the relationship between the two parties. The main reason for this is that we have to think about it. In this case<13>, the basic elements of the ring are adjusted according to the movement of the ring<13>. Ag, In, Mo, Zn and other metals are exchanged for ZSM-5<13>. After the reaction, the compounds were isolated and determined by ^<13>C,^H NMR. The phenomenon of ring movement is not easy to detect<13>.