メタンとエチレンとの反応による選択的プロピレン合成

甲烷与乙烯反应选择性合成丙烯

• 批准号: 12875149
• 负责人: 馬場 俊秀
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12875149/
• 关键词: メタン; エチレン; プロピレン; ゼオライト; 酸性プロトン; 銀イオン

CH_2=CH_2共存下でCH_4を反応させるとCH_3CH=CH_2が生成し,さらにCH_3CH=CH_2がCH_2=CH_2やCH_4などの炭化水素と反応を起こして,高級炭化水素が生成すること,また,ベンゼン共存下でCH_4を反応させると,キシレンが生成する。申請者は,銀イオン交換ゼオライトにH_2を吸着させると,細孔内に生成した銀イオンクラスター(Ag_n^+)によって水素が不均等解離されること,またその反応が可逆的であることを報告している。ZO^-Ag_n^++H_2【double arrow】Ag_n-H+ZO-H(ZO^-:ゼオライト格子)(1)この実験結果を基に,銀イオンクラスター(Ag_n^+)によってCH_4のC-H結合も不均等解離を起こすのではないかと考えた。ZO^-Ag_n^++CH_4→Ag_n-H+Z0^<δ->CH_3^<δ+>(2)反応系にCH_2=CH_2が共存させることによって,(2)の反応によって生成したCH_3^+と反応を起こしてCH_3CH=CH_2が生成することを見出した。ZO^<δ->CH_3^<δ+>+CH_2=CH_2→ZO^-・CH_3-C^+H-CH_3(3)ZO^-・CH_3-C^+H-CH_3→CH_2=CH-CH_3+ZOH(4)触媒のAg_n^+は(1)式が可逆反応であることから,触媒上のプロトンと反応して再生される。Ag_n-H+ZO-H→ZO^-Ag_n^++H_2(5)この方法では,CH_4から生成したCH_3^+はCH_2=CH_2以外のアルケンや芳香族化合物と反応させることも可能である。すなわち,CH_4によるCH_2=CH-CH_3やベンゼンのアルキル化反応が進行し,本研究で提案する手法は応用範囲が極めて広い。

CH_3 CH =CH_2, CH_4 CH_2 CH_3 CH =CH_2 CH_3 CH = CH_2 CH_4 CH_3 CH_2 CH_3 CH_2 CH_4 CH_3 CH_2 CH_3 CH_2 CH_3 CH_4 CH_3 CH_3 CH_2 CH_3 CH_4 CH_3 CH_3 CH_2 CH_3 CH_4 CH_3 CH_3 CH_4 CH_3 CH_2 CH_3 CH_2 CH_3 The applicant reported that the silver ion exchange rate was higher than that of H_2 adsorption rate, and the silver ion exchange rate (Ag_n^+) was higher than that of H_2 adsorption rate. ZO^-Ag_n^+H_2 [double arrow] Ag_n-H+ZO-H(ZO^-: lattice)(1) Based on the experimental results, Ag_n^+(Ag_n^+) causes the unequal dissociation of CH_4 and C-H bonds. ZO^-Ag_n^+CH_4→Ag_n-H+Z0^<δ->CH_3^<δ+>(2) CH_2=CH_2 and CH_3 ^+ CH_3 ^+ CH_3 =CH_2 ^+ CH_3 ^+ CH_3 ^+ CH_3 = CH_2 ^+ CH_3 ^+ CH_2 ^+ CH_3^+ CH_3^+ CH_2 ^+ CH_3 ^+ CH_2 ^+ CH_3 ^+ CH_3 ^+ CH_2 ^+ CH_2 ^+ CH_3^+ CH_2 ^+ CH_3 ^+ CH_2 ^+ CH_ ZO^<δ->CH_3^<δ+>+CH_2=CH_2→ZO^-·CH_3-C ^+H-CH_3(3)ZO^-·CH_3-C^+H-CH_3→CH_2=CH-CH_3+ZOH(4) The Ag_n^+ of the catalyst has the formula (1). Ag_n-H+ZO-H→ZO^-Ag_n^+H_2(5): CH_4 + CH_3^+ CH_2=CH_2 + CH_3 + CH_2 + CH_2 + CH_3 + CH_2 + CH_ CH_2= CH_3, CH_3 = CH_4, CH_2= CH_3, CH_2 = CH_4, CH_2 = CH_3, CH_

项目成果

Toshihide Baba: "Chemisorption Study of Hydrogen and Methane by ^1H MAS NMR and Conversion of Methane in the Presence of Ethylene on Ag-Y Zeolite"J.Phys.Chem..

Toshihide Baba：“通过 ^1H MAS NMR 进行氢和甲烷的化学吸附研究以及在 Ag-Y 沸石上乙烯存在下甲烷的转化”J.Phys.Chem..

Toshihide Baba: "CATALYTIC CONVERSION OF METHANE IN THE PRESENCE OF ETHENE OVER ZEOLITES LOADED WITH METAL CATIONS"Stud.Surf Sci.Catal.

Toshihide Baba：“乙烯存在下甲烷在载有金属阳离子的沸石上的催化转化”Stud.Surf Sci.Catal。

Toshihide Baba: "Conversion of Methane over Ag-Y in the Presence of Ethene"Stud.Surf.Sci.Catal.

Toshihide Baba：“乙烯存在下甲烷向 Ag-Y 的转化”Stud.Surf.Sci.Catal。