Sustainable transformation of biomass platform molecules to valuable C1 building blocks by selective heterogeneous catalytic oxidation

通过选择性多相催化氧化将生物质平台分子可持续转化为有价值的 C1 结构单元

基本信息

项目摘要

Currently, most biomass transformation processes lead to a distribution of several Cn (n1) products which requires costly separation. Therefore, driving biomass valorization processes towards preferential formation of selected target products is highly desirable, yet this is only possible with tailor-made catalysts for which in-depth knowledge on structure-reactivity relationships is needed. The major aim of this proposal is to convert biomass-derived platform molecules by oxidative C-C cleavage selectively to simple C1 molecules (HCHO or HCOOH) with a high potential as building blocks for chemical synthesis and/or energy storage. To this end, bifunctional supported Cu-based catalysts with different surface acid-base properties and different size of the active Cu sites will be prepared. Supports of different pore size and structure (zeolite Y, mesoporous MCM and/or SBA materials) will be used since confinement within the pore system of catalysts can influence both structure and size of the active sites as well as reaction pathways from educts to products. Furthermore, to improve selectivity to desired HCHO and/or HCOOH a second metal known to support C-C cleavage but not total oxidation to CO2 (e. g. Pd, Ag and Ni) will be introduced using different methods. Thus, a matrix of catalysts with purposefully varied properties will be established. Catalysts will be characterized comprehensively by standard analytical methods. Moreover, their dynamic behavior under reaction conditions will be analyzed by in situ or operando spectroscopy. From the combined evaluation of all catalytic and characterization results, rules for optimizing catalysts towards the formation of desired target products will be derived.
目前,大多数生物质转化过程导致几种Cn (n - 1)产品的分布,这需要昂贵的分离。因此,推动生物质增值过程优先形成选定的目标产品是非常可取的,但这只有在需要深入了解结构-反应性关系的定制催化剂的情况下才有可能。本提案的主要目的是通过选择性氧化C-C裂解将生物质衍生的平台分子转化为具有高潜力的简单C1分子(HCHO或HCOOH),作为化学合成和/或能量存储的基础。为此,将制备具有不同表面酸碱性质和不同活性Cu位点大小的双功能负载型Cu基催化剂。将使用不同孔径和结构的载体(沸石Y、介孔MCM和/或SBA材料),因为限制在催化剂的孔系统内会影响活性位点的结构和大小,以及从管道到产物的反应途径。此外,为了提高对所需的HCHO和/或HCOOH的选择性,将使用不同的方法引入第二种已知支持C-C裂解但不完全氧化为CO2的金属(例如Pd, Ag和Ni)。因此,将建立具有不同性质的催化剂矩阵。用标准分析方法对催化剂进行全面表征。此外,它们在反应条件下的动态行为将通过原位或操作光谱进行分析。通过对所有催化和表征结果的综合评价,将推导出优化催化剂以形成所需目标产物的规则。

项目成果

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