Ermittlung von Strukturmodellen und Wirkprinzipien promotierter Palladiumkatalysatoren in der Acetoxylierung von Toluolen mit operando-Methoden

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Die Gasphasenacetoxylierung von Toluol zu Benzylacetat in hoher Ausbeute ist eine bisher nicht beherrschte Herausforderung. Mit promotierten Palladium-Katalysatoren wurde am LIKAT kürzlich ein deutlicher Fortschritt erzielt. Jedoch fehlen für eine wissensbasierte Optimierung essentielle Kenntnisse zum Einfluss struktureller und elektronischer Eigenschaften der Katalysatoren auf deren Aktivität, Selektivität und Stabilität. Gesamtziel des Projektes ist es deshalb, grundlegende Struktur-Reaktivitäts-Beziehungen an Pd-Trägerkatalysatoren aufzuklären, und zwar während der Formierung und der katalytischen Reaktion mit verschiedenen in situ- und operando-Methoden (simultane XAS/XRD/SAXS, FTIR, Raman). Dabei soll vor allem die bisher kaum verstandene Wirkung verschiedener redox-aktiver Promotoren und Träger systematisch untersucht werden, um Ursachen für den beobachteten ungewöhnlichen Zusammenhang steigender Aktivität mit sinkender Pd-Dispersität aufzuklären und Strukturmodelle zu entwickeln, auf deren Basis ggf. die Aktivierungsprozeduren optimiert werden können. Es wird ein integrierter Ansatz verfolgt, der Katalysatorsynthese, Charakterisierung, Testung mit verschieden substituierten Toluolen und umfassende Studien des Reaktionsverhaltens gleichermaßen einschließt.