分子クラスター中での化学反応の計算化学的研究方法の開発とその応用

分子团簇化学反应计算化学研究方法的发展及其应用

• 批准号: 05453017
• 负责人: 長嶋 雲兵
• 金额: $ 4.74万
• 依托单位: Ochanomizu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (B)
• 财政年份: 1993
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1993 至 1994
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-05453017/
• 关键词: フラグメントポテンシャル; 溶媒和; 状態密度; 並列計算; スーパーコンピュータ; 分子動力学

本研究では、まず溶液中の溶質分子を原子あるいはフラグメントの集合体であるとし、それらの相互作用ポテンシャル(フラグメントポテンシャル、FP)を非経験的分子軌道法を用いて量子力学の第一原理から求め、それを簡単な関数系でフィットし、マクロな効果を含まない2体ポテンシャルを求めることを行い、それを用いて分子クラスタ中での反応を分子動力学法(MD)を用いて視覚的に解析することを試みた。FPを求める前に、溶液中のホルムアルデヒドの構造変化やダイポールモーメントの変化を定性的に見るために、すでに松岡等によって報告されている水のポテンシャルを用いて、超臨界状態という特異な状態の水溶液中におけるホルムアルデヒド分子の構造変化を計算した。ホルムアルデヒドの水溶液を調べた理由は、すでに広く利用されている水のポテンシャル(MCY)があったことと、ホルムアルデヒド分子は大きなダイポールモーメントをもつので、溶媒和によるホルムアルデヒドの分子構造などの変化が大きく出ることを期待したためである。繰り込む水分子を増やしていくと徐々に結合距離、ダイポールモーメントともに増加していき、ある一定値に収束することがわかった。MDを用いた計算では、超臨界流体中でも特異な分子クラスタの形成がなされているとは言えないという結果となり、現在解析を進めているところである。また状態の変化を定量的に見積もるために、巨大次元の状態密度を計算するプログラムを開発し、ネットワークで結合された簡単な並列計算環境で実行させたところ、ス-パコンピュータに匹敵する性能を発揮した。

In this study, the solute molecules in the solution were mixed together. The first principles of quantum mechanics are applied to the molecular orbital method (FP), which is non-linear. The relationship system is simple. The results include the two-body relationship. The molecular orbital method is applied to the molecular dynamics method (MD). The structural transformation of FP molecules in aqueous solution in supercritical state and specific state is calculated. The reason for the adjustment of aqueous solutions is that they are used in the preparation of aqueous solutions (MCY). The water molecules are added to the mixture, and the mixture is added to the mixture. MD is used to calculate the formation of specific molecules in supercritical fluids. The state of affairs is quantified and the state density is calculated. The state of affairs is developed and combined with the state of affairs. The state of affairs is developed and compared with the state of affairs.

项目成果

長嶋 他2名: "An ab initio study of interactions of carbon monoxide and metal electrodes" Chem.Phys.Letters. 209. 109-112 (1993)

Nagashima 和其他 2 人：“一氧化碳和金属电极相互作用的从头开始研究”Chem.Phys.Letters 209. 109-112 (1993)

長嶋 他2名: "An ab initio study of adsorbed carbon monoxide on a metal electrode by cluster model" Applied Surface Science. 75. 121-124 (1994)

Nagashima 和其他 2 人：“通过簇模型对金属电极上吸附的一氧化碳进行从头算研究”《应用表面科学》75. 121-124 (1994)。

U. Nagashima: "Site-specific fragmentation following Si: 2p core-level photoexcitation of F3SiCH3Si (CH3) 3 in the vapor phase" J. Chem. Phys.(in press).

U. Nagashima：“Si 后的位点特异性碎裂：气相中 F3SiCH3Si (CH3) 3 的 2p 核心级光激发”J. Chem。

長嶋 他3名: "Investigation of triplet states of 2-(2′-hydroxyphenyl)benzothiazole and 2-(2′-hydroxy phenyl)benzoxazole by transient ab sorption spectroscopy and ab initio calculations" J.Phys.Chem.97. 11385-11392 (1993)

Nagashima 和其他 3 人：“通过瞬态吸收光谱和从头算计算研究 2-(2-羟基苯基)苯并噻唑和 2-(2-羟基苯基)苯并恶唑的三重态”J.Phys.Chem.97。 -11392 (1993)

Umpei Nagashima: "Stability of small fullerenes Cn (n=36,40and60) : A topological and molecular orbital approach" Theoret. Ch=m. Acta. 90. 75-85 (1995)

Umpei Nagashima：“小富勒烯 Cn (n=36,40and60) 的稳定性：拓扑和分子轨道方法”理论。