溶媒和についての新しい解析理論の開発と溶媒和機能の分子論的理解

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今年度は次の二つの課題に取り組んだ。１．極性溶媒についてのグランドポテンシャル汎関数の構成方法の開発グランドポテンシャル汎関数を均一な密度の周りで展開し、Molecular Ornstein-Zernike(MOZ)方程式の密度微分に基づいて、各展開係数を決定するための階層的な積分方程式の導出を行った。積分方程式の解として得られる係数より、グランドポテンシャル汎関数を構成する計算方法を開発した。本手法を水モデルに適用し、その妥当性について検討した。従来の2次展開では気液平衡の記述が不能であったが、本手法により 4 次展開したことグランドポテンシャル汎関数は水の気液相平衡状態の記述が可能であることを示した。またこれに伴って溶媒和自由エネルギーの計算精度にも大きな改善が得られた。２．1分子FRETの光子データの解析による溶液中の生体分子の構造変化の統計的推定とモデル化本研究では色素間の距離の時系列変化を記述するLangevin方程式とマスター方程式、FRET過程を記述するMarkov状態モデルを組み合わせて、1分子FRETを確率過程としてモデル化した。この確率過程モデルに対して逐次モンテカルロ法を適用して、光子データから蛍光色素間の距離の時系列変化を推定すると同時に、モデルに含まれる未知パラメータを決定する方法を開発した。本手法を計算機プログラムとして実装し、シミュレーションを用いて疑似的な光子データを生成し、その妥当性を確認した。またウェブ上に公開されている一分子FRETの実験データに適用し、その実用性についても検討した。