超高速時間分解電場変調分光法の開発と電荷移動反応への応用

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本研究は、超高速現象の外部電場効果を測定するフェムト秒時間分解電場変調分光法を開発することを目的とする。本年度は、昨年度製作したアップコンバージョン法によるフェムト秒時間分解蛍光分光システムに電場変調ユニットを取り入れることにより、時間分解電場蛍光分光システムの開発を行った。時間分解蛍光システムは、波長740-960nm、パルス幅約100fsのフェムト秒チタンサフアィアレーザーを用いて作成し、2倍波または3倍波をポンプ光として試料を励起する。基本波の一部はアップコンバージョン用のプローブ光とし、可変の光学遅延を通す。光学遅延は自動ステージを用い、最小で0.7fsのステップで自動掃引が行えるように改良した。電場変調測定は、電場のオン・オフによる強度差方式を用いた。遅延時間を固定した状態において、DC電場の繰り返しでオン・オフを行う。オンとオフの強度差をある一定時間積算して次の遅延時間に移動し、時間分解蛍光強度の電場効果成分を得る。電圧発生には既存の電圧発生器と増幅器を用い、GP-IBにて制御する。自動ステージと電圧発生器との同期をとり、VISUAL BASICを用いて自動測定が行える制御プログラムを作成した。試料として色素がドープされた高分子を用いた。ITO基板上に高分子を作成し、その上に半透明アルミニウムを蒸着し、ITOとアルミニウム間に外部電場を印加した。現在、蛍光減衰の電場効果の測定を行っている。ポンプ光の照射による高分子試料の劣化が問題となり、軸外し放物面鏡による蛍光補集効率の向上、クライオスタットによる低温測定を検討している。また時間分解能を向上させるために、プリズムペアによるパルス幅の先鋭化およびレンズをすべて凹面鏡に変更することによって、パルス幅の拡がりを抑えることを行っている。