電気伝導機構の基礎的解明に基づく高移動度ペロブスカイト型酸窒化物の創生

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平成27年度は酸窒化物における電気伝導機構の解明に向けて、窒素含有量の異なる一連のSrNbO3－xNxエピタキシャル薄膜の合成と電気特性評価に取り組んだ。まず、エンドメンバーであるSrNbO3薄膜の合成条件最適化を行った。薄膜の合成にはパルスレーザー堆積（PLD）法を用い、KTaO3単結晶を基板とした。基板温度を変化させるとSrとNbの組成比が変化する傾向を見出し、630 °Cにおいて化学量論組成の薄膜が得られることが分かった。抵抗率は化学量論組成において最小となった。180 K以下の低温領域で観察されたフェルミ液体的な挙動から、SrNbO3の電気伝導において、電子相関効果は無視できないもののSrVO3などの3d系に比べて小さいことが分かった。次に、基板温度を固定して窒素プラズマ支援PLD法を用い、SrNbO3－xNx薄膜を合成した。窒素プラズマ源の入力電流を変化させて、窒素含有量xを0から1まで制御した一連の薄膜を得た。得られた酸窒化物薄膜試料の電気伝導度測定を行った。窒素含有量の増加に伴い、主にキャリア濃度が低下し、抵抗率が増加した。これは窒素がアクセプターとして作用し、Nbの価数が4価から5価に上昇したことを示している。続いて、低温での抵抗率測定行ったところ、窒素の導入に伴い、金属的挙動から半導体的挙動へと変化し、SrNbO2Nでは抵抗率が0 Kに向けて発散する絶縁体的挙動が観察された。さらに、10 K以下の極低温において正の磁気抵抗効果を発見した。磁気抵抗は窒素の導入に伴い単調に増加し、SrNbO2Nでは2 K、9 Tにおいて50%もの大きな値が観察された。関数フィッティングの結果、窒素が結晶中に形成するランダムネットワークが電子キャリアを強く局在したことにより絶縁体的挙動と巨大磁気抵抗効果が生じたことを解明した。