ゲル弾性論の構築：負のエネルギー弾性とネットワークトポロジーの寄与の解明

本研究の目的は、高分子ゲル（例えば、ゼリー、ソフトコンタクトレンズ）の弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにすることである。今年度は、以下の研究を行った。(1) 溶媒が水のハイドロゲルを用いて、高分子網目構造、特にそのトポロジーの影響を調査した。均一な網目構造を持つ、架橋点が三分岐のゲルと四分岐のゲルを比較し、網目トポロジーが弾性に与える影響を明らかにした。次に、均一なゲルで得られた結果を一般化することで、主鎖や溶媒の種類に依らない普遍的性質に関する検証可能な仮説を設定した。この仮説をフリーラジカル重合によって合成した不均一な網目構造を持つゲルで検証した。不均一な網目構造を持つゲルにおいても、高分子濃度と架橋剤濃度の変調により様々な網目構造を持つサンプルを調査した。(2) 負のエネルギー弾性の溶媒依存性を調べるために、イオン液体と水をそれぞれ溶媒とするイオンゲルとハイドロゲルを比較した。その結果、エントロピー弾性については溶媒に依らず網目構造で決まり、負のエネルギー弾性は溶媒に依存するという結果を得た。(3) 格子模型（相互作用する自己排除ウォーク）の検討により、負のエネルギー弾性の分子論的な起源を調査した。ゲルの網目を構成する1本の高分子鎖に注目し、数学的な理論解析により、負のエネルギー弾性はひもと溶媒の引力相互作用に由来することを明らかになった。この結果は、負のエネルギー弾性が特定のゲルに限られた性質ではなく、ゲルが一般的に持つ普遍的な性質であることを示している。本成果は、Physical Review Letters誌から原著論文を出版した。プレスリリースを実施し、新聞紙上報道などで広く紹介された。(4) 高分子ゲルおよび星形高分子溶液の浸透圧の物理法則を明らかにした。それらの成果を2本の原著論文として著名な国際誌に投稿し、プレプリントを公開した。

本研究の目的は、高分子ゲル（例えば、ゼリー、ソフトコンタクトレンズ）の弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにすることである。今年度は、以下の研究を行った。(1) 溶媒が水のハイドロゲルを用いて、高分子網目構造、特にそのトポロジーの影響を調査した。均一な網目構造を持つ、架橋点が三分岐のゲルと四分岐のゲルを比較し、網目トポロジーが弾性に与える影響を明らかにした。次に、均一なゲルで得られた結果を一般化することで、主鎖や溶媒の種類に依らない普遍的性質に関する検証可能な仮説を設定した。この仮説をフリーラジカル重合によって合成した不均一な網目構造を持つゲルで検証した。不均一な網目構造を持つゲルにおいても、高分子濃度と架橋剤濃度の変調により様々な網目構造を持つサンプルを調査した。(2) 負のエネルギー弾性の溶媒依存性を調べるために、イオン液体と水をそれぞれ溶媒とするイオンゲルとハイドロゲルを比較した。その結果、エントロピー弾性については溶媒に依らず網目構造で決まり、負のエネルギー弾性は溶媒に依存するという結果を得た。(3) 格子模型（相互作用する自己排除ウォーク）の検討により、負のエネルギー弾性の分子論的な起源を調査した。ゲルの網目を構成する1本の高分子鎖に注目し、数学的な理論解析により、負のエネルギー弾性はひもと溶媒の引力相互作用に由来することを明らかになった。この結果は、負のエネルギー弾性が特定のゲルに限られた性質ではなく、ゲルが一般的に持つ普遍的な性質であることを示している。本成果は、Physical Review Letters誌から原著論文を出版した。プレスリリースを実施し、新聞紙上報道などで広く紹介された。(4) 高分子ゲルおよび星形高分子溶液の浸透圧の物理法則を明らかにした。それらの成果を2本の原著論文として著名な国際誌に投稿し、プレプリントを公開した。