Development of surface-modified electrode/carbonate-based polymer electrolyte interfece for all-solid-state battery

本研究では、カーボネート型の固体高分子電解質(SPE)と無機フィラーからなる複合膜をモデル電解質としたSPE型電池の特性改善につながる電極の表面処理・改質法を明らかにすることを目指している。当該年度は、正極にリン酸鉄リチウム（LiFePO4, LFP）を、負極には金属Liを用いた。LFPの表面改質には、大気圧プラズマ処理を用いる。大気圧プラズマ処理によってLFP表面のカーボン層の一部にアミド基などの極性基が導入されることが予備実験によって分かっている。本研究では、LFP表面に生成する官能基の種類や数がSPE界面構造に影響することを想定し、様々な処理条件（導入酸素量, 処理時間など）を検討した。Li負極の表面改質には、大気非暴露で操作が可能な真空蒸着装置を用いた。物理蒸着法によりアクリル酸などのモノマーを被覆後に重合させ、Li表面に高分子の極薄膜を形成する。Li表面において熱的・力学的に安定で、SPEの還元分解およびLiデンドライトの生成を抑制する“人工SEI”としての被膜形成を目指した。一方の電解質には、ポリエチレンカーボネート（PEC）とLi塩からなるSPEをモデルとして用いた。さらに、Li負極とPEC末端OH基との反応を抑制するため、PEC末端のアセチル化を試みた。これにより、Li負極との反応抑制だけでなく、SPEの耐熱性や電池特性も改善することが期待される。極表面改質電極について、水接触角測定により濡れ性評価を、XPS測定により表面および深さ方向の元素分析を、SEM測定により表面形態の観察を行った。これらの研究は、このカーボネート型SPEと電極との間の界面抵抗を低減することで電池特性の改善につながるもので、固体電池としての実用化研究の発展に貢献するものである。

本研究では、カーボネート型の固体高分子電解質(SPE)と無機フィラーからなる複合膜をモデル電解質としたSPE型電池の特性改善につながる電極の表面処理・改質法を明らかにすることを目指している。当該年度は、正極にリン酸鉄リチウム（LiFePO4, LFP）を、負極には金属Liを用いた。LFPの表面改質には、大気圧プラズマ処理を用いる。大気圧プラズマ処理によってLFP表面のカーボン層の一部にアミド基などの極性基が導入されることが予備実験によって分かっている。本研究では、LFP表面に生成する官能基の種類や数がSPE界面構造に影響することを想定し、様々な処理条件（導入酸素量, 処理時間など）を検討した。Li負極の表面改質には、大気非暴露で操作が可能な真空蒸着装置を用いた。物理蒸着法によりアクリル酸などのモノマーを被覆後に重合させ、Li表面に高分子の極薄膜を形成する。Li表面において熱的・力学的に安定で、SPEの還元分解およびLiデンドライトの生成を抑制する“人工SEI”としての被膜形成を目指した。一方の電解質には、ポリエチレンカーボネート（PEC）とLi塩からなるSPEをモデルとして用いた。さらに、Li負極とPEC末端OH基との反応を抑制するため、PEC末端のアセチル化を試みた。これにより、Li負極との反応抑制だけでなく、SPEの耐熱性や電池特性も改善することが期待される。極表面改質電極について、水接触角測定により濡れ性評価を、XPS測定により表面および深さ方向の元素分析を、SEM測定により表面形態の観察を行った。これらの研究は、このカーボネート型SPEと電極との間の界面抵抗を低減することで電池特性の改善につながるもので、固体電池としての実用化研究の発展に貢献するものである。