Development of ultrathin laminar nanosheet membranes with controlled 2-D channel structure for organic solvent filtration

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本研究では種々のナノシート材料を支持膜上に積層することによって超薄型有機溶剤ろ過膜を作製し，2-Dチャネル内での有機溶剤透過メカニズムの解明および溶剤―溶質，溶剤―溶剤分離の検証を行う．有機架橋分子を層間に導入し，2-Dチャネル内での化学的相互作用を評価することで積層構造を精密に制御し，透過性や阻止性に寄与する因子を明らかにする．これにより革新的な高透過性ナノシート積層型有機溶剤ろ過膜を実現し，膜工学分野における新たな基礎学理を構築する．本年度の研究では，基礎的な検討として酸化グラフェン(GO)積層膜の形成に及ぼす支持膜構造の影響，また新たに金属有機構造体(MOF)ナノシートを利用した複合積層膜の作製を行い，それぞれの膜性能評価を行った．1. 有機溶剤耐性に優れ多孔構造制御が可能なポリケトン(PK)を支持膜として用い，GO積層構造の形成と有機溶剤ナノろ過(OSN)性能に対する支持膜構造の影響を検討した．PK支持膜の細孔径と表面粗さが小さい場合はGOがより規則正しく積層し，少ないGO積層量でメタノール中の色素の高い阻止率を達成した。このように，支持膜表面の物理的な構造がGO積層膜の積層構造及びOSN性能に影響を与えることが分かった．2. 新規材料としてMOFナノシートに着目し，GO-MOF複合積層膜の作製を行った．水熱合成法によりGO層間にZnOを前駆体として挿入し，in-situ変換によりGO層間にポルフィリン系MOF(Zn-TCPP)ナノシート膜を形成させた．in-situ変換の反応時間を調整することでZn-TCPPナノシートの水平配向が可能になり、その表面に露出した面内細孔が迅速な水の輸送と色素分子の分離を可能とするナノチャネルとして機能することが明らかとなった．