Design of Low-temperature Oxidation Catalysis using Catalyst Nano-Assembly

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本申請研究では金属酸化物担体やゼオライト細孔内に金属を原子状で分散させたシングルアトム触媒に着目する.シングルアトム触媒は,100％の金属利用効率と, 全ての金属原子が担体酸化物と接して均一の活性サイトを形成している点から, 担持金属触媒の極めてシンプルなモデルとなる. 構造的な魅力と共に,特異的な触媒作用を発揮する「シングルアトム」触媒を対象として, 「シンプルな触媒系を用いて金属－担体相互作用を科学的な言葉で説明し, 意図した設計が出来ること」を高活性触媒で実証する.初年度は, Ptシングルアトムに着目し, 低温CO酸化反応触媒を設計した. 低温でCOを酸化するためには(1)金属状態のPtではCOが強く吸着して酸素の活性化が妨げられるため, 酸化活性を持った担体でPtを酸化状態に保持すること, (2)COの酸化剤である酸素の担体からの供給を可能とすること, の2つの条件が必要である. この2つの条件を両立しうる担体としてβ-MnO2を選択した. Ptを単原子状に分散させたところ, 0℃でもCO酸化活性を発揮するPt1/β-MnO2触媒を設計することが出来た. また室温においては, 担持白金触媒としてはこれまでの報告(B. Qiao, et al., Nat. Chem., 2011, 3, 634-641.)を上回るCO酸化反応速度を発揮した[業績1].その他にも,Agナノ粒子の形態制御によるCO酸化活性の制御[業績2],Coスピネル中のCoイオンのoctahedralサイト占有率増加によるNO-CO反応の高活性化[業績3]について成果報告を行った.