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Visible-light driven biodegradable polymer monomer synthesis from carbon dioxide as a raw material with by a hybrid catalyst system

以二氧化碳为原料，采用混合催化剂体系合成可见光驱动的可生物降解聚合物单体

基本信息

批准号：
22H01872
负责人：
天尾豊
金额：
$ 10.23万
依托单位：
Osaka Metropolitan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

微生物によって完全に消費され二酸化炭素、メタン、水あるいはバイオマスなど自然的副産物のみを生じる生分解性高分子は、環境低負荷型材料として注目を浴びている。生分解性高分子の原料となるモノマーを光エネルギーと二酸化炭素から合成する方法が確立できれば、再生可能エネルギーの利用と二酸化炭素の有効利用・削減にも効果を発揮する新たな手法になりうる。本提案では、天然光合成の二酸化炭素利用技術を手本として機能性光触媒・金属微粒子触媒・生体触媒からなる光レドックス系を構築し、二酸化炭素と最も簡単なケトン化合物であるアセトンを原料とし、可視光エネルギーによって生分解性高分子のモノマーとなるヒドロキシ酪酸の合成を目的としたグリーン触媒分野に貢献することを目的とする。2022年度は、当初の計画通り紅色光合成細菌Rhodobacter capsulatusを含アセトン培地で培養することで2種の生体触媒（アセトンカルボキシラーゼおよび3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素）を発現・分離に成功した。加えて、可視光エネルギー利用によるNAD+のNADHへの還元系に得られた酵素抽出液を加えることでアセト酢酸から3-ヒドロキシ酪酸への変換に成功した。可視光照射7時間でアセト酢酸から93％の高収率で3-ヒドロキシ酪酸への変換を達成しており、当初目標の収率10％を大きく上回る成果を得た。可視光駆動型NADH再生系を複合化し、二酸化炭素およびアセトンから生分解性プラスチックのモノマー、3-ヒドロキシ酪酸が合成可能な反応系の構築に成功した。本反応系では可視光照射7時間で原料のアセトンから81％の高収率で3-ヒドロキシ酪酸が生成しており、当初目標の収率30％を大きく上回る成果を得た。

Microorganisms are completely responsible for the production of diacidified carbon, carbon and water, and for the production of biodegradable polymers and environmental low-load profiles. A new method for the synthesis of biodegradable polymer raw materials and diacidified carbon is proposed, including the establishment of a new method for the synthesis of biodegradable polymer raw materials and the utilization of diacidified carbon raw materials. The proposal is based on a technology for utilizing diacidified carbon from natural photosynthesis, a functional photocatalyst, a metal particle catalyst, and a biological catalyst. The purpose of visible light production is to produce decomposable polymers. In 2022, the original project successfully discovered and isolated two biocatalysts (Rhodobacter capsulatus and 3-deoxybutyrin dehydrase) through the cultivation of red photosynthetic bacteria Rhodobacter capsulatus. In addition, the conversion of basic butyric acid to 3-aminobutyric acid was successfully achieved by adding the enzyme extract obtained from the NAD+ and NADH reduction system using visible light energy. Visible light irradiation for 7 hours, the high yield of 93% and 3-D butyric acid conversion achieved, the initial target yield of 10% and the high yield achieved. The synthesis of NADH by visible photodynamic reaction system was successfully constructed. This reaction system is based on the visible light irradiation for 7 hours, the raw material recovery rate is 81%, the 3-D butyric acid production rate is 30%, and the initial target recovery rate is 30%.