マグネタイトを利用した二酸化炭素の分解除去技術に関する研究

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(1)CO_2分解反応の高容量化と低温化 酸素欠陥マグネタイト一相(Fe_3O_4-S)となる条件下(S〈0.2)で得られたこれまどの成果をふまえ、環元状態がさらに進んだ条件(S〉0.2)でのCO_2分解効率について検討した結果、高環元状態では、CO_2分解反応が高容量化した。しかし、α鉄が表面層を形成し単位酸素欠損量あたりの分解速度定数が低下しすることから、酸素欠陥によるCO_2の高い分解反応性が再確認された。Rh担持マグネタイでは水素環元時にRh表面で水素分子の解離反応が起こり、格子酸素引き抜き反応が促進され、水素環元体生成温度の低下および水素環元体生成の高速化がみられた。CO_2分解速度が約10倍になり、200℃においてもCO_2分解できることがみいだされた。(2)メタン化反応の高速化と水素発生反応Rhを担持することで一酸化炭素の生成が抑えられメタン化の選択率が著しく向上した。従来のカムラ中にマグネタイトを充噴する方法ではCO_2がガス導入部分で集中的に反応してβ型炭素となり、メタン化反応性が低下するのに対し、ハニカム構造体に担持することによってCO_2分解時の接触効率が向上した。炭素析出マグネタイトがH_2Oと反応して水素を発生するときにγ-Fe_2O_3にまで酸化されること、さらに表面にRhを担持させたマグネタイトでは無酸素ガスを用いたときのFe_3O_4とγ-Fe_2O_3の間での酸素の出入りが300-400℃において容易に起こることから、これらの反応を廃熱を利用する水素製造システムとして構築できる可能性が見いだされた。