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フッ素-炭素クラスター錯体の生成とπ電子系の物性制御、機能発現

氟碳簇合物的生成、π电子体系物理性质的控制及功能表达

基本信息

批准号：
05233215
负责人：
東原秀和
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Shinshu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1993
资助国家：
日本
起止时间：
1993 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

1.C_<60>F_x、C_<70>F_Xの生成C_<60>、C_<70>と単体フッ素との直接反応、液体HF中でのフッ素化反応、強いルイス酸触媒であるAsF_5存在下でのフッ素化反応によって、C_<60>F_x、C_<70>F_x(20(〕 SY.ltoreq. 〔)x(〕 SY.ltoreq. 〔)49)が生成する。xは反応温度と時間に依存する。2.組成とC-F結合の性質xが30程度のC_<60>F_x、C_<70>F_xのXPS C_<1s>スペクトルは同一分子中に3種類の異なった電子状態(E_B=284.5、287、289eV)が存在していることを示している。一方、XPS F_<1S>スペクトルは単一のピークを示すことから、C-F結合はすべて等価であることがわかる。これらの結果はC_<60>、C_<70>にフッ素が付加するときのフッ素-フッ素原子間の強い反撥を緩和するために、球状炭素骨格を形成しているC-C結合距離が著しく伸長していることに由来すると考えられる。3.リチウム電池正極特性Li/1M LiClO_4-PC/C_<60>F_x,C_<70>F_x(x(〕 SY.gtoreq. 〔)32)セルのサイクリックボルタンメトリー、放電特性を調べた。C_<60>F_x、C_<70>F_xいずれを正極とした場合もOCV(〕 SY.simeq. 〔)4V、放電電位(〕 SY.simeq. 〔)3.6〜3.8V(電流密度=100μA/cm^2)であった。この電池系はOCVが高く過電圧が非常に小さいのが特徴である。OCV=4VとしたときのC_<60>F_<60>の理論エネルギー密度は3456Wh/Kgである。正極利用率(C_<60>F_<40>=46%、C_<70>F_<32>=54%)の向上が今後の課題である。4.電荷移動錯体C_<60>-AsF_6の生成C_<60>とAsF_5/F_2混合気体との反応によって深青色の電荷移動錯体C_<60>・(AsF_6)_xが生成した。グラファイト層間化合物と対応させると、AsF_6^-のドーピングによって半導体→金属のバンド構造の変化が期待され、構造、物性を調べつつある。5.C_<60>F_x、C_<70>F_xの結晶構造X線結晶構造解析により、C_<60>F_x、C_<70>F_xのいずれも室温では各分子が自由に回転してfcc構造をとり、フッ素付加により格子定数はC_<60>、C_<70>よりもそれぞれ3A程度大きくなることが明らかにされた。

1. Direct reaction of C_<60>F_x, C_<70>F_X to C<60>_<70>F<60>_x, C_F<70>_x(20) SY.ltoreq.〔)x(〕 SY.ltoreq. (49) This is a creation. X is temperature dependent and time dependent. 2. The XPS C_<60>F_x, C_<70>F_x and C_ F_<1s>x have different electronic states (E_B=284.5, 287, 289eV) in the same molecule. One side, XPS F_<1S>s_t_s_t_s_s_t_s_ The result is that <60>C_<70>C_C 3. Li/1M LiClO_4-PC/C_<60>F_x,C_<70>F_x(x) SY.gtoreq. [)32) C_<60>F_x, C_<70>F_x. [)4V, Li Guo potential (] SY.simeq. [] 3.6 ~ 3.8V(current density =100μA/cm^2) This battery system has characteristics such as high OCV and very low overvoltage. OCV=4V and C_<60>F_<60>density = 3456Wh/Kg The electrode utilization ratio (C_<60>F_<40>=46%, C_<70>F_<32>=54%) will be a problem in the future. 4. The formation of charge-transfer complex C<60>_(AsF_6)_x in the mixture of C<60>_(AsF_5)/F_2 and C<60>_(AsF_6)_x in the mixture of C_(AsF_5)/F_2 and C_(AsF_6)_x. The structure change of semiconductor to metal is expected to change from semiconductor to metal, and the structure and physical properties are adjusted. 5. X-ray crystal structure analysis of C_<60>F_x and C_<70>F_x. The molecules in C_<60>F_x and C_<70>F_x are free to <60>return to the original structure at room temperature<70>.