炭素材料と金属酸化物との界面複合化

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本研究では、電子伝導性酸化物の酸化ルテニウムと各種炭素材料との界面複合化を達成して、電子伝導性、表面積、触媒特性が制御された炭素複合材料を創製する。まず、炭素材料と金属酸化物(本年度は酸化ルテニウムのみ)との界面接複合化の様子をモデル的手法により、視覚的に観察した。すなわち、HOPGの劈開面にRuCl_3を数原子層均一に析出させ、その熱分解過程を電子顕微鏡にて観察したところ、条件を選択すれば、300℃でも、二次粒子化した超微粒子の形成から、ほぼ均質なRuO_2被覆層の形成まで制御可能であった。しかし、400℃を越えると、RuO_2微粒子の結晶化が進行するため、均質なRuO_2被覆層を形成させるには厚い膜を必要とした。一方、GCの研磨面上では二次粒子化は抑制されるが、GC表面が元々粗な面であるため、超微粒子の形態の明確な把握は困難であった。このRuO_2/GC試料を電極として硫酸水溶液中で電気化学的疑似二重層容量を測定した。GC上にRuO_2の単分子層以下の担持の場合には、担持した全てのRu原子に1個以上のプロトンが吸着することに相当する容量を示したのに対し、2原子層相当以上の担持の場合には、担持した総Ru原子数当たりのプロトンの吸着量は、急激に減少した。これはGC表面上での凝集を示している。また、RuO_2の層間に炭素層を形成させる試みの準備として、層状ルテニウム酸に長鎖アルキルアンモニウムイオンのCTMAを挿入することに成功した。その場合、層間は2.8nmに拡張し(XRD)、視覚的にも層状構造の生成を確認できた。