高温超伝導薄膜の紫外線励起原子層エピタキシ-

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1.オゾンが低圧水銀ランプの輝線(253.7nm)付近で大きな吸収係数(130atm^<-1>cm^<-1>)をもち,効率良くO_3→O_2+O(量子効率=1)と分解することに着目し金属の酸化促進効果を調べた。オ-ジェ電子分光によって評価した結果,オゾン+紫外線照射によってCuおよびBiの酸化が著しく促進されることが明かになつた。以後オゾン+紫外線照射下で成長した。2.組成制御性を確認するために,同時蒸着法によってMgO(100)基板上に680℃で低Tc相のBi_2Sr_2Ca_1Cu_2Oxを成長させた。as-grown薄膜のX線回折スペクトルは,主に2201相(Bi_2Sr_2Ca_0Cu_1Ox)のc軸配向を示したが,2212相のピ-クもわずかに観測された。アニ-ルを施すと,ほぼ2212単相となり,零抵抗温度約76kを示した。3.原子層成長を行い,in situ RHEED(高速電子線回折)によって成長機構を調べた。SrTiO_3(STO)とMgO(共に(100)面)基板上に同時に成長させた。1-BiO,2-SrO……6-SrO,7-BiOと2212相の結晶構造に従って1原子層ずつ蒸着しRHEED像を観察した。格子ミスマッチの大きなMgO基板では2層目のSrO蒸着でストリ-クからスポッティ-に変化し,単位ユニット(1-BiOから7ーBiOまで)成長後でも顕著な結晶性の改善は見られない。これに対して格子ミスマッチの小さなSTO基板(BiSrCaCuOの格子定数5.4AとSTOの格子定数3.9Aの√<2>倍(5.52A)とのミスマッチングはわずか2%)では4層目のCaまでストリ-キ-で,5層目のCuO_2で初めてスポットが現れ,7層目のBiO蒸着によって,それまでスポッティ-であったものが再びストリ-キ-に変化した。このことは,STO基板上のエピタキシャル成長は,各層ごとの層状成長ではなく,一旦3次元的な成長が始まり更に多結晶になったものが,単位ユニット成長後に再配列し結晶軸がそろってっくると同時に表面平坦化が起こることを示している。YBaCuOでも類似の現象が報告されている。