半導体を用いた人工光合成システムによる二酸化炭素の固定

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CO_2の光電気化学還元については裸のpーGaPを用い、電極表面処理および電解液への金属イオン添加の影響を検討した。CO_2の電気化学還元に対し興味ある挙動を示す亜鉛およびZnO電極について、さらに、ガス拡散電極を用いたCO_2の電気化学還元等について検討を加え、以下の結果を得た。(1)金属Zn電極を用い、Zn^<2+>イオンを添加した0.1M KHCO_3溶液中でCO_2の電気化学還元を行い、Zn^<2+>イオンの電極からの溶解と電極への析出の、CO_2の電気化学還元に対しての影響を検討した結果、COの生成効率が低かったKHCO_3水溶液でもZn^<2+>イオンの添加によりCO生成効率が増大し、0.5mmo1/1以上で70%に達し、飽和した。さらに、メタノ-ル合成触媒として使用されているZnOを加圧成形後焼結し、種々の処理の後電極として用い、CO_2の電気化学還元を行った。ZnOを用いると、主生成物はCOで、効率の最大値を与える電位が金属Znに比べ貴側に約0.25Vシフトした。(2)CO_2を捕集し有用な生成物をより選択的に得ることができる金属錯体触媒のモデルとして、数種の置換不活性な遷移金属錯体に着目して合成し、その特性を検討した結果、[Co(III)X(N)_5]型錯体が有効であることがわかった。(3)金属触媒として金属状銅粉末を添加したガス拡散電極を調製した。担体のカ-ボン粉末、PTFEディスパ-ジョンと銅粉末の組成比、銅粉末の純度・粒径、成形圧力などを変数として検討した結果、銅粉末の粒径は細かい程、純度は高い程よく、その他のファクタ-にはそれぞれ最適値があることがわかった。(4)これまで検討してきたpーGaPの(100)面ウエハ-を用い、王水でエッチングした後、各種金属イオン(金、銀、銅、亜鉛、インジウム)を添加したKHCO_3水溶液中で、CO_2の光電気化学還元挙動を検討した。その結果、定電流光電気化学還元の際に、生成物および電極電位の経時的挙動が金属イオンの種類によって大きく異なることがわかった。