脱離する生成分子のエネルギー分布からみる不活性小分子の活性化機構

从解吸分子的能量分布看惰性小分子的活化机制

• 批准号: 06217201
• 负责人: 松島 龍夫
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1994
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1994 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-06217201/
• 关键词: 反応場所; ステップサイト; テラスサイト; CO酸化; 角度分布; 速度分布; 反応場の傾き; 角度分解昇温脱離法

1.本研究ではステップ上のCO_2生成の反応場所の確認に初めて成功した。2.CO_2分子の活性化の逆反応で生成し脱離するCO_2分子の並進エネルギーと反応場を調べることから、活性化に必要なエネルギーと反応場の構造との関係を検討できた。段階状構造の2つの白金表面、Pt(113)=(s)2(111)x(001)及びPt(112)=(s)3(111)x(001)上には、CO_2分子を活性化できる構造の異なる反応場として、ステップ上とテラス上の反応場所があることを脱離するCO_2の空間分布から確認できた。その反応場の同定と各反応場におけるCO_2分子の活性化に必要となるエネルギーを比較検討できた。一般に、反応は平らなテラス上で進行するが、反応種であるCOの吸着率が小さいときにはステップ上の反応場所が優先的になった。ステップ上の反応場から脱離するCO_2の並進速度はテラス上より常に小さい。Pt(112)ではテラスから脱離するCO_2の並進温度は最大値が約1300Kであり強い反発性脱離である。ステップから脱離するCO_2の場合では約1100Kまで減少する。CO_2の活性化としてはステップの反応場が有効であることが明らかになた。。3.条件による反応場所の切り替えを捉えた。Pt(113)上では反応場所の鮮やかな切り替わりを観測できた。ステップ上の反応場所とテラス上の反応場所の寄与の割合はCOの吸着率が決めていた。4.反応場所の傾きの保存を定式化できた。傾いた反応場から反発されて脱離するCO_2の指向角と反応場の傾き角との関係を解明でき、今後の反応場所の同定に有効になった。5.CO_2活性化の逆反応であるCO酸化反応から生成脱離するCO_2の空間分布、速度分布の測定には角度分解昇温脱離型飛行時間測定法がたいへん有効に働いた。

1. This study was successful in identifying the reaction site of CO_2 generation. 2. The relationship between the structure of CO_2 molecule and the reaction field is discussed. The spatial distribution of CO_2 was confirmed on the surface of platinum, Pt(113)=(s)2(111)x(001) and Pt(112)=(s)3(111)x(001) in the stepped structure. A comparative study of the stability of the reaction field and the activation of CO_2 molecules In general, the adsorption rate of CO is higher than that of CO in the opposite direction. The velocity of CO_2 in the reaction field is usually small. Pt(112) has a maximum temperature of about 1300K. When CO_2 is removed from the atmosphere, it decreases by about 1100K. CO_2 activation and reaction field 3. Conditions for the anti-corruption site Pt(113) on the opposite side of the site of fresh The adsorption rate of CO is determined by the reaction site and the reaction site. 4. The preservation of anti-corruption sites should be formalized. The relationship between the orientation angle of CO_2 and the inclination angle of CO_2 in the reflection field is explained, and the stability of CO_2 in the future is discussed. 5. Measurement of spatial distribution and velocity distribution of CO_2 in reverse reaction of CO_2 activation and CO acidification, and measurement of time-of-flight by angular decomposition and temperature separation

项目成果

岩澤 康裕: "表面科学シリーズ第6巻“表面の化学"吸着・脱離" 丸善, 249 (1994)

岩泽泰宏：《表面科学丛书第6卷《表面化学》吸附/脱附》丸善，249（1994）

A.Rar: "Desorption and dissociation of oxygen admolecules on a stepped platinum (533) surface." Surface Science. 318. 89-96 (1994)

A.Rar：“氧分子在阶梯式铂 (533) 表面上的解吸和解离。”

T.Matsushima: "Angular distrubution of reactive carbon dioxide desorption on a rhodium (110) surface." Catalysis Letters. 23. 313-320. (1994)

T.Matsushima：“铑 (110) 表面反应性二氧化碳解吸的角分布。”

Y.Ohno.: "Angular and velocity distrubutions of desorbing product CO2 from two reaction sites on platinum (110)(1x2)." J.Chem.Phys.101. 5319-5328 (1994)

Y.Ohno.：“铂 (110)(1x2) 上两个反应位点解吸产物 CO2 的角和速度分布。”