脱離する生成分子のエネルギー分布からみる不活性小分子の活性化機構

从解吸分子的能量分布看惰性小分子的活化机制

• 批准号: 04241201
• 负责人: 松島 龍夫
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1992
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1992 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-04241201/
• 关键词: 脱離分子の並進エネルギー; 一酸化炭素の酸化; 白金再配列面; 反応場の構造

本研究では白金表面におけるCO2分子の活性化をモデルとして、活性化の逆反応で生成し脱離してくるCO2のエネルギー分布から、活性化に必要なエネルギーの態様と反応場の構造を検討した。1 Pt(110);Pt(110),Ir(110)は(1x1)と(1x2)構造をとり、これらの割合は実験条件により変化する。(1x2)構造では3原子幅の(111)構造のテラスが約±30度傾いている。CO2の反応性脱離は方位[001]、脱離角±26度を指向して鋭く分布した。反応は傾いたテラス上で起こる。CO(a)量を増すと(1x1)構造への変換が進行する。このときのCO2の分布は(1x2)と(1x1)からの寄与の合成と見られる。並進温度は(1x2)上ではテラス垂直方向で最大となり1500Kに達し、角度がズレると急減する。反応場の傾きが速度分布に保存されていることを確認した。(1x1)上では最大並進温度はバルクノ表面垂直方向に見いだされるが最大で1000Kしかない。結論として、小さい吸着量ではテラス上で反応が優先的に進行するが生成分子の並進エネルギーは大きく、CO2の解離には不利である。一方、(1x1)構造では並進エネルギーは小さくCO2活性化では有利であるが、表面構造は不安定である。2 Ir(110)(1x2);分布はPt(110)(1x2)と殆ど同じでテラス垂直を指向した2方向脱離であり、反応はテラス上で起こる。3 次年度測定予定のPt(112)(3原子幅の(111)構造のテラスと1原子幅の(100)のステップが連なる階段状表面)、Pt(113)(2原子巾の(111)構造のテラスを持つ)の測定準備は予定通り進んでいる。

In this study, the structure of the reaction field for the activation and formation of CO2 molecules on platinum surface was discussed. 1 Pt(110);Pt(110),Ir(110)(1x1)(1x2) (1x2)The structure is about ±30 degrees inclined to the 3-atom amplitude (111). CO2 is reflected in the direction [001], the angle of departure ±26 degrees, and the sharp distribution. It's not like we're going to be able to do anything about it. CO(a) increases and (1x1) structural transformation proceeds. The distribution of CO2 is (1x2)(1x1) and the synthesis is (1x2). The vertical direction of the temperature is maximum at 1500K and the angle decreases rapidly. The velocity distribution of the inverse field is preserved. (1x1)The maximum temperature is 1000K in the vertical direction of the surface Conclusion: The adsorption of small amount of CO2 is the priority of molecular production and CO2 dissociation. A square,(1x1) structure 2 Ir(110)(1x2); distribution Pt(110)(1x2) 3 annual measurements of Pt(112)(3 atomic amplitudes of (111) structure and 1 atomic amplitude of (100) structure) and Pt(113)(2 atomic amplitudes of (111) structure).

项目成果

T.Matsushima: "Spatial and velocity distributions of desorbing product carbon dioxide over a reconstructed platinum(110)(1x2)surface" Surface Science. (1993)

T.Matsushima：“重建的铂 (110)(1x2) 表面上解吸产物二氧化碳的空间和速度分布”表面科学。

松島 龍夫: "個体表面上の反応場の構造と分子ダイナシックス" 表面. 30. 811-820 (1992)

Tatsuo Matsushima：“固体表面反应场的结构和分子动力学”表面30。811-820（1992）

T.Matsushima: "Anisotropic velocity distribuftion of desorbing product in carbon monoxide oxidation on palladium(110)" Journal of Chemical Physics. 97. 2783-2789 (1992)

T.Matsushima：“钯上一氧化碳氧化中解吸产物的各向异性速度分布（110）”化学物理杂志。

Y.Ohno: "Anisotropy in the spatial distribution of reactive carbon dioxide desorption from narrow terraces on a reconstructed iridium(110)(1x2)surface" Surface Science. (1993)

Y.Ohno：“重建的铱 (110)(1x2) 表面上狭窄平台反应性二氧化碳解吸空间分布的各向异性”表面科学。