白金(112)上の酸化窒素及び亜酸化窒素分解における脱離窒素の角度分布の研究

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本研究では、白金のステップ表面Pt(112)を用いて、NOおよびN_2Oの熱分解中に放出される生成分子の空間分布の検討から、窒素酸化物の分解機構と反応場所を調べることが目的である。1 前年度にNO+CO反応、NO分解、N_2O分解の生成分子の空間分布を調べ、NO+CO反応で生成脱離するCO_2の指向角に異常を観測したので、CO+O_2反応をレーザー光で励起し生成脱離するCO_2、O_2の空間分布・速度分布と比較し原因を検討した。レーザー励起脱離で生成分子を高速化すると異常が消えることを確認、並進速度の不足が原因と判明した。成果は表面科学に発表。2 白金(111)上のCO酸化では150K付近に、吸着COが酸素分子からのみ酸素原子を受け取るα-CO_2生成知られていたが、ステップ表面で初めてこのCO_2生成が確認された。観察が狭い条件のみで可能。3 N_2Oは白金表面では分解しないとの通説はPt(112)ステップ表面の観察で破られた。表面に残る酸素の昇温脱離から分解を確認した。4 Pt(112)上のO_2の光脱離の空間分布測定を酸素単独とCO共存で行い、テラスからの高速脱離とステップからの低速脱離の分離に成功。酸素量が少ないとき、脱離は溝に沿う面内に斜めに起こり、酸素量が多いとテラス垂直に起こる反応場の移動を確認した。5 CO(a)十O_2(a)からの193nm光励起では、酸素量が少ないとき、酸素分子軸に沿う斜めの脱離では、指向方向が4つに分裂(対称性から基本は2つ)すること、および指向角が大きいほうが並進速度が大きいことを観測、hot-atom機構を確認した。