低温プラズマ中の活性種のその場分析

メタンの部分酸化によるメタノールの合成をプラズマ化学反応を用いて行う場合、その反応の中間体の検出は、反応の選択性、効率を向上させるためには、重要な課題である。本研究では、メタン-水混合気体のプラズマ状態での活性種についてその場質量分析を用いて行った。その結果メタンの活性種が活性化状態にあるメタン、メチルラジカルであることがわかった。また、水の活性種としては、活性化状態にある水とOHラジカルが観測された。しかし、OHラジカルの量は活性化状態の水に比較して少ないことがわかった。したがって、メタン-水系におけるメタンの部分酸化の素過程としてメチルラジカルあるいは活性化状態のメタンと活性化状態の水との反応が重要であることがわかった。この結果は、非経験的分子軌道法を用いた計算により得られた各化学種のエネルギー状態の結果ともよい一致を示した。また、これらの活性種が検出されている状況において、メタノールの生成を示す結果が得られた。次に、メタノール生成に対する印加電圧の影響を調べた。本研究で用いた装置では、印加電圧の増加に伴いメタノールの生成量は増加した。また、この時に前述の活性種の増加も同時に観測されており、上述の素過程が重要な働きをしていることが明らかとなった。しかし、印加電圧を20eV程度と大きくするとメタノール自身の分解も生じることがわかった。すなわち、効率よく選択的な反応を生じさせるためには印加電圧を適切な値に設定することが重要な因子であること示唆された。

メタンの部分酸化によるメタノールの合成をプラズマ化学反応を用いて行う場合、その反応の中間体の検出は、反応の選択性、効率を向上させるためには、重要な課題である。本研究では、メタン-水混合気体のプラズマ状態での活性種についてその場質量分析を用いて行った。その結果メタンの活性種が活性化状態にあるメタン、メチルラジカルであることがわかった。また、水の活性種としては、活性化状態にある水とOHラジカルが観測された。しかし、OHラジカルの量は活性化状態の水に比較して少ないことがわかった。したがって、メタン-水系におけるメタンの部分酸化の素過程としてメチルラジカルあるいは活性化状態のメタンと活性化状態の水との反応が重要であることがわかった。この結果は、非経験的分子軌道法を用いた計算により得られた各化学種のエネルギー状態の結果ともよい一致を示した。また、これらの活性種が検出されている状況において、メタノールの生成を示す結果が得られた。次に、メタノール生成に対する印加電圧の影響を調べた。本研究で用いた装置では、印加電圧の増加に伴いメタノールの生成量は増加した。また、この時に前述の活性種の増加も同時に観測されており、上述の素過程が重要な働きをしていることが明らかとなった。しかし、印加電圧を20eV程度と大きくするとメタノール自身の分解も生じることがわかった。すなわち、効率よく選択的な反応を生じさせるためには印加電圧を適切な値に設定することが重要な因子であること示唆された。